作者:杨学明等 来源:JACS 发布时间:2014-1-21 23:27:17
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二氧化钛表面光催化产氢工作获新突破

 
1月20日,中科院大连化物所杨学明院士领导的科研团队在二氧化钛表面光催化产氢工作中,继2013年7月研究成果的基础上,近日再次获得新突破。研究成果“Molecular Hydrogen Formation from Photocatalysis of Methanol on Anatase-TiO2(101)”(甲醇在Anatase-TiO2(101)表面光催化产氢)发表在最新一期的《美国化学会志》上(J. Am. Chem. Soc., 2014, 136 (2), 602–605)。(通讯作者:杨学明,郭庆)
 
甲醇能够提高二氧化钛光催化分解水的产氢效率,同时甲醇本身也能光催化产氢。目前普遍认为anatase表面的光催化产氢效率要高于rutile表面,但是产氢反应的机理仍不是十分清晰。如果能从分子水平上理解二氧化钛不同表面的产氢机理,能为发展高效催化剂提供新的思路。
 
杨学明带领表面光化学反应动力学科研团队利用自行研制的基于高灵敏度质谱的表面光化学装置,系统地研究了单分子层甲醇覆盖的Rutile-TiO2(110)表面在紫外光照射后的反应动力学过程。
 
早期结果(J. Am. Chem. Soc., 2012, 134 (32), 13366–13373,J. Am. Chem. Soc., 2013, 135 (28), 10206–10209)表明甲醇在rutile-TiO2(110)表面光照解离生成甲醛的过程中,生成的大量氢原子都转移到临近的桥氧原子上。在表面升温时,绝大部分氢原子会夺取桥氧原子生成水(H2O)脱附,进而产生表面氧空位。只有大约7%的氢原子以氢气形式脱附。随着表面氧空位浓度的增加,桥氧氢原子则更容易复合生成氢气分子脱附。
 
在本次的工作中,细致地研究了甲醇分子在anatase-TiO2(101)表面的光化学反应。结果表明,甲醇分子在anatase-TiO2(101)表面的光化学行为和在rutile-TiO2(110)表面很相似。但是,由于anatase-TiO2(101)表面结构的特异性,桥氧原子比rutile-TiO2(110)表面更稳定,在升温过程中,甲醇解离产生的桥氧氢原子不会夺取桥氧原子生成水(H2O)从表面脱附出来,进一步分析表明大约有40%左右的桥氧氢原子以氢气形式脱附出来,这也解释了anatase-TiO2(101)表面产氢效率较高的原因。
 
该成果在二氧化钛光催化产氢研究中具有重要意义。通过对甲醇在不同表面产氢机理的深入理解,能为设计和发展高效催化剂提供新的线索。
 
以上研究得到了国家自然科学基金委和中科院相关项目的资助。 (来源:科学网 刘万生 徐晨彪 郭庆)
 
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