作者:贺泓等 来源:PNAS 发布时间:2012-12-31 10:43:51
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分子氧对黑碳光化学老化研究获进展
 
中国科学院生态环境研究中心大气环境研究室贺泓研究组在分子氧对黑碳的光化学老化研究方面取得重要进展,相关研究成果发表在国际著名综合性期刊《美国国家科学院院刊》上(PNAS, 2012, 109(52), 21250-21255)。
 
黑碳起源于化石和生物质燃料的不完全燃烧,其化学成分主要由元素碳和有机碳组成。黑碳气溶胶能够导致正的辐射强迫,并且明显降低大气能见度,因而有着非常重要的环境和健康效应。黑碳进入大气后与活性气体组分发生非均相老化反应,一方面导致大气层化学组成的改变,另一方面还将影响黑碳的组成、形貌和结构,进而影响黑碳的环境和健康效应。
 
贺泓研究组的工作发现了太阳光能够激发空气中分子氧对黑碳的老化过程;确定了黑碳表面的有机碳是分子氧对黑碳光化学老化过程中的主要活性组分;有机碳由多环芳烃和脂肪烃组成,并在光化学老化过程中被转化成醌、酮、醛、内酯和酸酐等含氧物种;不同燃烧条件可以改变黑碳表面的有机碳含量及其氧化态,进而影响黑碳的光化学氧化活性;在光照强度25 mW cm-2条件下,黑碳表面有机碳物种在20%氧气气氛下的反应速率是100ppb臭氧气氛下的反应速率的1.5-3.5倍,凸显了黑碳光化学氧化的重要性。
 
另外,光化学氧化将显著影响黑碳的环境效应。例如,各种含氧极性物种的生成将提高黑碳作为云凝结核和冰核的能力,从而影响降水并减少黑碳在大气中的寿命;老化后的黑碳在波长200-700nm范围内的光吸收能力有所增强,这将影响大气层辐射强迫以及一些气体的光化学反应。
 
该研究组近期系统研究了黑碳的大气老化过程。例如,确定了黑碳的亲水性、组成与燃烧条件和黑碳结构之间的关系;考察了黑碳结构和吸湿性在O3老化过程中的变化,发现了黑碳的微观结构对O3活性的影响机制;确定了太阳光对黑碳NO2老化的促进作用。相关研究成果分别发表在Phys. Chem. Chem. Phys., 2010, 12(36):10896–10903; J. Phys. Chem. A, 2012, 116,4129−4136; J. Chem. Phys., 2012, 137, 084507; Atmos. Environ., 2013, 64, 270-276。
 
该项工作得到中科院战略性先导科技专项B“灰霾追因与控制”和国家自然科学基金的支持。 (来源:中科院生态环境研究中心)
 
 
 
 
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