在国家自然科学基金等项目的资助下，中国科学院广州地球化学研究所研究员张干团队在大气多环芳烃（PAHs）污染源解析与风险演变研究领域取得重要进展。相关成果近日在线发表于《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）。
据介绍，该团队创新性地将黑碳（BC）的放射性碳同位素丰度（BC-14C）引入正定矩阵分解（PMF）模型，成功攻克了生物质燃烧源与化石燃烧源分配不精准这一长期制约研究的关键问题。同时，团队深入解析了2008-2020年我国清洁空气行动两个阶段（2013-2017年为第一阶段、2018-2020年为第二阶段）PAHs的来源演变特征以及健康风险变化趋势，为PAHs污染的精准管控和公共健康防护提供了极具价值的科学依据。
PAHs是一类毒性极高的有机污染物，美国环境保护署已将其中16种列为优先控制的污染物。我国作为大气PAHs排放大国，PAHs与大气BC同为有机质燃烧的产物，二者呈现出典型的“污-碳同源”共排放特征。PMF模型是当前解析PAHs来源的重要技术手段，然而，仅以16种优控PAHs作为模型变量，难以精准区分生物质燃烧与化石燃烧对PAHs的贡献。这是因为不同来源的PAHs分子指纹具有较高的相似性，导致模型在源解析过程中存在较大误差。此外，现有的PAHs管控措施大多聚焦于总浓度的降低，对PAHs毒性变化与健康风险之间的动态关联认识不足，尤其在针对不同政策阶段开展PAHs来源贡献与风险演变系统研究方面存在明显短板。
为此，中国科学院广州地球化学研究所博士后王晓、副研究员赵时真、研究员李军，联合哈尔滨工业大学教授马万里、中国科学院烟台海岸带研究所研究员田崇国等科研人员，对2008-2020年间我国21个典型城市大气中的优控PAHs进行了详细分析。研究团队将能够精准区分化石源（煤燃烧、交通源）与非化石源（生物质燃烧）的BC-14C引入PMF模型，有效约束了模型对PAHs来源的分配，提高了源解析的准确性。同时，团队还计算了苯并[a]芘等效浓度，以此评估了PAHs的终生肺癌增量风险。
论文第一作者王晓指出，研究团队发现我国清洁空气行动对PAHs污染的调控效果呈现出显著的阶段性差异。在第一阶段（2013-2017年），通过实施末端治理措施（如工业提标改造、淘汰落后产能）以及清洁供暖改造，北方地区PAHs浓度大幅下降49.4%，其中供暖季降幅更是高达59.5%，这主要得益于煤燃烧排放的有效减少。而在第二阶段（2018-2020年），PAHs浓度改善情况明显放缓，北方地区PAHs浓度仅出现小幅下降，南方地区则基本保持持平。在此期间，生物质燃烧排放保持稳定，而交通源对PAHs的贡献持续上升。
研究还揭示了第二阶段一个重要的趋势，即“PAHs总浓度下降但毒性上升”。PAHs的苯并[a]芘当量（作为毒性指标）在第一阶段下降45.5%后，于第二阶段出现反弹，上升幅度达45.2%（从2017年的4.2 ng/m3升至2020年的6.1 ng/m3）。在第二阶段，大气中苯并[a]芘（I类致癌物）浓度超过国家环境空气质量标准（1 ng/m3）3倍以上，导致各人群（成人、儿童、老年人）的终生肺癌增量风险（ILCR）均超过美国环境保护署可接受阈值（1.0×10-6），且风险呈上升趋势。这一现象与交通源贡献的增加直接相关，因为交通源排放的高环PAHs（如苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘）具有更强的生物可及性，更容易引发健康危害。
该研究首次通过利用与PAHs具有同源性的BC的14C丰度对PMF模型源解析进行约束，清晰厘清了清洁空气行动下PAHs来源的阶段性演变特征，强调交通源已成为当前我国PAHs毒性与健康风险上升的重要驱动因素。因此，未来需要进一步加强遏制交通源PAHs排放，协同推进污染减排与健康风险削减工作。
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/acs.est.5c08543
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