近日，吉林大学黄晓丽教授和南京大学孙建教授等人，在高压金属富氮化合物研究方面取得新的进展，制备出两种新型镧氮化合物，相关成果发表在
J. Am. Chem. Soc.
杂志上，并被选为封面文章。
高温高压技术制备两种新型镧氮化合物。受访者供图
富氢化合物因具有高温超导电性，成为目前凝聚态物理体系关注的热点体系。前期的研究表明，固态氢和固态氮均属于双原子小分子固体，在高压下呈现了相似的结构和金属化转变趋势。聚合氮近些年来被评为最具有潜力的高能量密度材料，其在作为爆炸物和推进剂等领域均具有一定的应用价值。而金属原子的引入会显著调控聚合氮的结构，使其呈现出不同的聚合构型，从而具有奇特的性质。
团队通过将金属镧和氮气在金刚石对顶砧中加压到110GPa，并施加2000K的温度后，成功获得了两种具有特殊聚合结构的镧超氮化物LaN8。利用MAGUS软件理论预测和同步辐射X射线衍射测量，结果显示两种化合物分别具有P4/n和R-3空间群。聚合氮在其中分别以类笼型N8结构单元和融合N18大环的形态存在。类笼型N8结构在前人的实验中从未被报道过，是一种新颖的聚合氮构型。随后，团队对这两种新型聚合氮结构内部氮氮键长进行统计，发现其键长均处于单键区间。平均键长的统计结果显示，P4/n-LaN8具有超过所有已知氮化物的平均键长，这表示其具有作为新型高含能材料的应用潜力。
为了获得较为纯净的样品信号，团队自主研发了磁控溅射法用来装载金属样品。此法可以大大降低样品的厚度，从而使高压反应更加完全，更有利于获得更高纯度的产物。
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c07955
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