作者:朱凯新 卜叶 来源:中国科学报 发布时间:2021/1/5 11:14:25
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新方法实现甲烷低温高效直接制甲酸

 

甲烷(CH4)是一种重要的化石能源,广泛存在于天然气、页岩气、可燃冰等矿产资源中。温和条件下实现CH4直接转化制备高附加值化学品或燃料是能源催化领域的热点课题之一。

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会和副研究员于良团队在CH4低温转化制含氧化合物研究中取得新进展。研究发现,分子筛催化剂ZSM—5孔道晶格限域的配位不饱和铁(Fe)位点可在温和条件下直接催化CH4高效定向转化制甲酸。相关研究成果发表于《纳米能源》上。

邓德会介绍,CH4分子的四面体高对称性以及低极化率使其温和条件下的催化活化非常具有挑战性。同时,CH4转化产生的高附加值产物,如甲醇、甲酸等,通常比CH4更活泼,很容易被过度氧化成二氧化碳。

在前期研究C—H键活化以及石墨烯限域单铁中心室温活化CH4的基础上,该团队进一步发现,通过改变ZSM—5分子筛的硅铝比和催化剂Fe载量来调控和优化Fe活性中心的微环境,在80℃条件下,CH4转化为C1含氧化合物的转换频率(TOF)值高达84200 h-1,其中,甲酸的选择性保持在90%以上,该性能超过了目前所有已报道相同条件下的CH4转化催化剂。

邓德会解释,借助球差电镜、原位飞行时间质谱等表征手段并结合DFT理论计算,研究人员发现ZSM—5孔道晶格限域的配位不饱和单中心铁和双中心铁位点均可活化双氧水分解产生活性Fe—O物种。该物种能够有效活化CH4并解离C—H键,使CH4通过自由基机理经由甲醇、甲醛而高选择性地被氧化为甲酸,并有效抑制了二氧化碳的产生。

据了解,该研究促进了对晶格限域活性中心催化CH4低温转化的理解和认识,为设计和开发CH4高效转化催化剂提供了新思路。

相关论文信息: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2020.105718

 
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