作者:刘万生 来源:中国科学报 发布时间:2019/10/15 20:25:14
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科学家实现纳米反应器微环境调控促进催化加氢性能

 

近日,中科院大连化物所催化基础国家重点实验室研究员杨启华和刘健团队,实现了通过纳米反应器微环境调控促进催化加氢性能。研究成果以VIP Paper及内封面文章形式发表在《德国应用化学》上。

酶催化剂的催化性能与其活性中心所处的微环境直接相关。然而,通过微环境精确调控实现人工催化剂活性和选择性的提升极具挑战。

苯甲酸加氢制备环己基甲酸是工业生产尼龙原料己内酰胺的重要中间过程,但是金属纳米粒子催化剂对此反应的活性不高,尤其是在非质子性溶剂中。为了提高金属纳米粒子的催化活性,研究人员在有机功能基团(如氨基、三苯基膦、二苯基膦、苯基)修饰的纳米反应器中引入钌(Ru)纳米粒子。研究表明,膦配体修饰纳米反应器中的钌纳米粒子在正己烷中可高效催化苯甲酸加氢,而其他纳米反应器中的钌纳米粒子以及商业化Ru/C不表现催化活性。理论计算和实验结果表明,膦配体的修饰改变了钌的微环境,诱导苯甲酸的芳香环在钌金属表面优先吸附,从而增强其催化性能。研究中还发现,膦配体修饰的纳米反应器可大幅度增强钌纳米粒子对苯、甲苯、三氟甲苯的加氢活性,主要归因于膦配体的给电效应增强了钌表面电子密度。

本项研究纳米反应器微环境调控催化活性和选择性的策略为发展高效催化体系提供了新思路。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.201908602

 
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