《国家科学院院刊》

南大洋三个纬度带海气二氧化碳交换的改善预估

美国加州大学伯克利分校Yuming Jin研究团队对南大洋3个纬度带的海气二氧化碳交换进行了改善预估。这项成果1月30日发表于美国《国家科学院院刊》。

研究人员称，通量估算显示了以往基于地表二氧化碳测量值反演的估算没有明确解决的两个特征——极地地区冬季除气作用弱，以及极地/亚极地和亚热带地区之间季节性通量周期的急剧相变。这些估算值表明，夏季极地/亚极地区域的吸收量高于通过神经网络插值分析浮点获得的二氧化碳数据估计值，但仍比最近研究结果的吸收量弱一些，他们使用相同的空中数据和多大气传输模型限制地表通量。

研究还使用从再分析中得出的湿静态能量预算，表明在南半球高纬度地区的夏季，大多数大气环流模式往往会有过度的非绝热混合，这导致了对海气二氧化碳交换的估计存在偏差。此外，该研究发现，基于潮湿静态能量的限制与基于空气和地面二氧化碳观测相结合的大气混合独立限制是一致的。

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https://doi.org/10.1073/pnas.2309333121

《自然-化学》

硝基芳烃脱芳扩环合成多取代氮杂环丁烷

德国亚琛工业大学Daniele Leonori团队报道了硝基芳烃脱芳扩环合成多取代氮杂环丁烷。相关研究成果近日发表于《自然-化学》。

功能化氮杂环的合成是发现、制造和发展高价值材料不可或缺的一部分。有效的杂环合成策略的可用性往往使特定环系统的频率相对于生物活性引线核心结构中的其他环系统有所偏差。例如，虽然六元和五元哌啶和吡咯烷在药物化学库中广泛存在，但七元氮杂环己烷基本上不存在，这留下了相当大的三维化学空间。

研究人员报道了一种以硝基转化为单线态硝基芳烃为中心、由简单的硝基芳烃通过光化学脱芳扩环制备复杂氮杂环丁烷的策略。这个过程是由蓝光介导的，在室温下发生，并将六元类苯骨架转化为七元环系统。接下来的氢解只需两步就可以生成氮杂环丁烷。研究人员通过合成几种哌啶类药物的氮杂环戊烷类似物，证明了该策略的实用性。

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https://doi.org/10.1038/s41557-023-01429-1

单原子合金吸附物结合的十电子计数规则

英国伦敦大学学院Romain Réocreux团队报道了单原子合金催化剂上吸附物结合的十电子计数规则。相关研究成果近日发表于《自然-化学》。

单原子合金最近已经作为高活性和选择性的合金催化剂出现。与纯金属不同，单原子合金跳出了近30年前开发的用于预测催化性能的既定概念框架。尽管这为探索迄今为止无法实现的化学物质提供了机会，但研究人员没有一个简单的指南设计能够催化靶向反应的单原子合金。

基于数千个密度泛函理论计算，研究人员揭示了吸附质与掺杂剂原子，通常是单原子合金表面的活性位点结合的十电子计数规则。一种简单的分子轨道方法使这一规则和吸附质-掺杂剂相互作用的性质合理化。

此外，该直观模型可以加速单原子合金催化剂的合理设计。事实上，研究人员说明了电子计数规则提供的独特见解如何帮助确定工业相关氢化反应中最有前途的掺杂剂，从而将潜在材料的数量减少一个数量级以上。

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https://doi.org/10.1038/s41557-023-01424-6

《免疫》

研究人员揭示肠道2型免疫力调节机制

近日，美国辛辛那提大学Theresa Alenghat研究团队发现，源于微生物群的丁酸盐通过组蛋白去乙酰化酶3（HDAC3）限制簇细胞分化调节肠道2型免疫力。这一成果在线发表于《免疫》。

研究人员揭示了微生物群对肠道簇细胞生物学的影响。随着肠道微生物群的消失，簇细胞和2型先天性淋巴细胞的琥珀酸诱导率升高。定殖产生丁酸盐的细菌或用丁酸盐处理可抑制这种效应，并降低肠道组蛋白去乙酰化酶的活性。表观遗传修饰酶HDAC3的上皮缺失抑制了体内簇细胞的扩张，并损害了蠕虫感染期间的2型免疫反应。

丁酸盐限制了干细胞分化为簇细胞，而抑制成年小鼠和人类肠器官组织中的HDAC3会阻止簇细胞的扩张。这些数据确定了干细胞中的HDAC3机制，即受共生代谢物抑制的簇细胞分化，并揭示了微生物群校准肠道2型免疫力的途径。

据介绍，黏膜组织中的簇细胞是2型免疫力的关键调节因子。

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https://doi.org/10.1016/j.immuni.2024.01.002