粒子悬浮成水裂解反应新策略

光电化学（PEC）水裂解法生产氢燃料在50年前就已出现，但人工光合作用尚未成为一项广泛应用的技术。尽管平面硅太阳能电池已成为普遍存在的电能来源，在经济上可与化石燃料相媲美，但尚未实现类似的PEC器件，且标准的硅p型/n型（p-n）结不能用于水裂解，因为带隙阻碍了所需光电压的产生。

另一种范例是粒子悬浮反应器（PSR），倾向于将单个PEC颗粒悬浮在溶液中，与平面系统相比，这是一种潜在的低成本选择。研究组通过合成高光电压多结硅纳米线（SiNWs）制备了硅基PSR，可协同功能化催化裂解水。

通过在单个SiNW中编码p型-本征-n型（p-i-n）超晶格，在太阳光下观察到超过10 V的可调光电压。析氧和析氢共催化剂的空间选择性光电沉积使水在高达1050 纳米的红外波长下裂解，亚波长直径SiNW的光子特性决定了制氢的效率和光谱依赖性。

尽管初始能量转换效率仍较低，但多结SiNW为PSR设计带来了可调谐介观几何结构的光子优势和硅的材料优势（包括小带隙和规模经济），为水裂解反应器提供了一种新策略。

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https://doi.org/10.1038/s41586-022-05549-5

新技术克服相干相关成像困局

涨落和随机跃迁现象在纳米尺度系统中普遍存在。然而，到目前为止，直接观测该现象仍受制于空间和时间分辨率之间看似基本但信号有限的权衡。

研究人员开发了相干相关成像（CCI）来克服这一困境。该方法首先在傅里叶空间中，对记录的相机帧进行分类。对比度和空间分辨率通过对相同状态的帧进行选择性平均而产生。通过将基于相关性的相似性度量与改进的迭代分层聚类算法结合，实现了低至单帧采集时间的时间分辨率，独立于异常低的误分率。

研究组应用CCI研究具有纳米尺度分辨率的高度简并磁条畴态下，此前无法获知的磁涨落，并揭示了30多个离散态之间的复杂转换网络。该时空数据重建了钉扎能量景观，从而在微观水平上解释观察到的动力学。

CCI极大拓展了新兴高相干X射线源的潜力，并为解决重大基本问题铺平了道路，例如相变中钉扎和拓扑的贡献，以及高温超导中自旋和电荷有序涨落的作用等。

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https://doi.org/10.1038/s41586-022-05537-9

创神星致密环超越罗氏极限

天文学家发现，不仅巨型行星周围存在行星环，小天体周围也有。如半人马座Chariklo小行星和矮行星妊神星。到目前为止，所有已知的致密环都位于离母星足够近的地方（处于罗氏极限内），即潮汐力阻止了具有合理密度的物质聚集成卫星。

研究人员在跨海王星天体创神星周围观测到一个不均匀环。创神星的估计半径为555千米，拥有一颗半径约80千米的卫星（创卫一）。探测到的环轨道距离中心体7.4倍半径，远远超出创神星的经典罗氏极限。这表明罗氏极限并不能决定环物质的位置。

局部碰撞模拟表明，基于实验室实验的弹性碰撞可保持一个远离中心体的环。此外，创神星的环轨道接近创神星的1/3自旋轨道共振，这是Chariklo小行星环和妊神星环的共同特性，表明这种共振在小天体的环约束中起着关键作用。

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https://doi.org/10.1038/s41586-022-05629-6

多邻位碳氢键实现光电催化氧化

在复杂小分子中，含氧官能团几乎无处不在。通过选择性同时氧化相邻C-H键来形成多个C-O键是理想的选择，但这在很大程度上属于生物合成范围。通过合成方法进行多次同时C-H键氧化反应颇具挑战，特别是该过程存在过度氧化的风险。

研究组报道了通过脱氢和氧化对两个或3个相邻C-H键进行选择性氧化，使简单的烷基芳烃或三氟乙酰胺转化为相应的二或三乙酰氧基酯。该方法通过强效氧化催化剂的重复操作实现转化，但需要有足够的选择性以避免破坏性的过度氧化。

这些反应通过光电催化来实现，是一种利用光能和电能促进化学反应的过程。值得注意的是，审慎的酸选择实现了二氧或三氧产物的选择性合成。

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https://doi.org/10.1038/s41586-022-05608-x

（未玖编译）