作者:张行勇 来源: 中国科学报 发布时间:2021-12-6
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甲醛单分子光解中“漫游”机理获解析

 

本报讯 “漫游”是化学反应中不寻常但有趣的机理,通过“漫游”机理会产生意想不到的产物,并且其呈现的产物末态分布与传统的最小能量路径呈现的分布完全不同。

自2004年西北大学教授谢长建等通过实验和理论,共同验证了甲醛(H2CO)单分子光解中的“漫游”机理以来,“漫游”反应逐渐成为研究人员熟知的一类反应。但是,对“漫游”反应的认识和理解至今大都局限在经典力学范畴,其中证据确凿的量子效应现象还未见报道。

近日,谢长建与美国新墨西哥大学理论化学家郭华(音译)和美国密苏里大学实验科学家Arthur G. Suits课题组针对甲醛单分子光解动力学,将理论与实验研究结合,阐释了实验上最新观测到的甲醛光解离共振现象,带来了对“漫游”反应机理的微观量子特征的新认识,相关研究成果近日发表于《科学》。

针对甲醛光解动力学,课题组采用先进的光碎片激发谱和多光子电离谱技术,首次观测到在一个宽约10个波数的“能量窗口”下,“漫游”反应所占比例有2倍的明显增强。

据介绍,该团队针对这一新颖和特殊的实验现象,从经典轨线中分析“漫游”反应动力学特征,并通过量子波包动力学计算证实了反应的量子特性,阐释了实验上所观测到的“漫游”机理增强是由轨道共振引起量子效应现象。

该项研究实验与理论结合,揭示了“漫游”反应中重要的微观量子本质,这对于从根本上理解认识这此反应过程具有重要意义。(张行勇)

相关论文信息:

https://doi.org/10.1126/science.abk0634

《中国科学报》 (2021-12-06 第1版 要闻)
 
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