来源:Advanced Synthesis & Catalysis 发布时间:2026/9/3 10:30:49
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ADSC | 合工大李伸杰、陈艳艳课题组:量子点D-A对调控实现70倍提升高效光催化析氢

研究背景:

氢能是实现“双碳”目标的核心绿色能源载体,太阳能光催化分解水制氢是最具前景的氢能制备技术之一。I-III-VI族铜铟硫量子点因独特的供体-受体(D-A)对能级结构,能有效捕获光生载流子、抑制复合,且不含镉等有毒元素,是极具潜力的光催化材料。但量子点内储存的载流子缺乏定向迁移驱动力,难以高效到达催化剂表面参与反应,长期制约其性能突破。

文章概述:

近日,合肥工业大学李伸杰、陈艳艳课题组针对铜铟硫量子点载流子定向迁移难的核心瓶颈,提出非化学计量比调控与异质结构建的协同策略,制备出高性能Cu-In-S/ZnIn2S4光催化剂,实现了70倍以上的可见光催化析氢效率提升

本文亮点:

(1) 精准调控 D-A 对密度:通过铜铟离子比例优化,在量子点内部构建高密度D-A对能级,实现光生载流子的高效捕获与储存。

(2) 表面缺陷精准钝化:采用部分ZnS包覆策略,消除表面非辐射复合中心,同时避免形成阻碍载流子迁移的宽禁带势垒。

(3) 构建高效载流子通道:原位复合富含硫空位的ZnIn2S4纳米片,形成类type-II型异质结,利用内建电场驱动载流子定向长程传输。

图文导读:

图1.CIS、ZIS及CIS/ ZIS异质结的制备工艺流程图

图2.不同样品的紫外-可见吸收光谱、三维荧光光谱及时间分辨荧光光谱

作者首先在量子点内部构建了高密度的D-A对能级,实现了光生载流子的高效捕获与储存;随后采用部分ZnS包覆策略,精准钝化量子点表面的非辐射复合缺陷,同时避免形成阻碍载流子迁移的宽禁带势垒;最后将表面钝化后的量子点与富含硫空位的 ZnIn2S4纳米片原位复合,构建了类II型异质结。通过一系列光谱和电化学表征,作者系统揭示了D-A对介导的载流子传输机制:量子点内的D-A对捕获光生电子后,在异质结界面内建电场的驱动下,定向迁移至ZnIn2S4的硫空位活性位点,实现了电子-空穴对的高效空间分离。在100W氙灯照射下,异质结光催化剂实现了最高29.25 mmol·g-1·h-1的光催化析氢速率,是纯铜铟硫量子点70倍以上,且在12小时连续循环测试中性能无明显衰减,展现出优异的稳定性。

图3.光催化析氢性能、循环稳定性及反应机理示意图

总结:

本工作不仅阐明了量子点中D-A对介导的载流子传输机制,还为设计高效量子点基光催化体系提供了新的思路。未来可进一步拓展该调控方法至其他I-III-VI族半导体体系,推动太阳能光催化制氢技术的实际应用。

论文信息:

Donor-Acceptor Pair Mediated Carrier Dynamics Optimization Boosts Photocatalytic Hydrogen Evolution of Cu-In-S/ZnIn2S4 Heterojunctions

Xinyi Qin, Xinyu Jing, Nana Li, Xu Cheng, Xiang Liu, Gaoyang Shi, Cheng Ye, Weiwei Lin, Maofeng Zhang, Yanyan Chen, Xue-Zhi Song, Shenjie Li

Advanced Synthesis & Catalysis

DOI:10.1002/adsc.70575

原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adsc.70575

期刊简介:

Advanced Synthesis & Catalysis是有机化学、有机金属化学和应用化学领域最具影响力的期刊之一。该期刊重点发表学术和工业领域关于高效、实用和环境友好的有机合成的新成果,因而具有较高的影响力。主要涉及领域及方向包括:有机化学、无机化学、有机金属化学、绿色化学、均相催化、多相催化、有机催化、酶催化、不对称催化、多相催化、有机合成、不对称合成、合成方法、负载型催化剂和配体设计等。

 
 
 
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