论文标题：A Sustainable Circular Route for PET LDH Nanocomposites: Catalyst-Driven Polymerization and Depolymerization for a BHET-to-BHET Cycle

原文链接：https://www.mdpi.com/2673-4079/7/1/6

期刊名：Sustainable Chemistry

期刊主页：https://www.mdpi.com/journal/suschem

一、引言

PET是全球产量巨大的通用聚酯材料，广泛应用于纺织、食品包装与工程制品领域。大量一次性PET废弃物持续产生，自然降解周期漫长。传统物理回收手段容易造成聚合物分子量下降、杂质累积，再生材料品质持续走低，难以实现高价值循环利用。当前主流化学回收技术大多只聚焦单一方向，要么完成废PET解聚制备单体，要么单纯开展单体聚合，两套过程相互独立，缺少能够串联起整个循环的一体化催化体系。层状双金属氢氧化物（LDH）拥有可调控层间结构与丰富活性位点，在聚酯催化领域具备良好潜力，但未经改性的LDH容易发生片层堆叠，制约催化效率以及在高分子基体中的分散效果。本文采用有机改性ZnAl-LDH作为双功能催化剂，搭建起从BHET单体聚合到PET解聚再生BHET的完整闭环体系，依靠同一催化剂推动双向反应，为聚酯废弃物单体级绿色循环提供新的技术思路。

图文摘要

二、材料与方法

实验通过水热法制备ZnAl-LDH前驱体，借助正丁醇与十二烷基苯磺酸钙完成插层改性，拓宽材料层间距，改善团聚现象，同时构建兼具酯化与酯交换能力的活性位点。借助XRD、TEM等表征手段分析催化剂微观结构。整个循环体系包含两套核心工艺路线，以BHET为原料，改性LDH充当催化剂与纳米填料，通过高温缩聚反应制备PET/LDH纳米复合材料。与此同时，在乙二醇醇解体系中，利用同种催化剂实现废旧PET酯键断裂，定向转化为BHET单体，经过提纯后单体可以重新投入聚合流程。研究同步测试纳米复合材料热学与力学性能，检测PET醇解转化率、BHET单体收率，多次循环使用催化剂，持续观察催化活性变化规律。

三、分析与结果

有机插层处理有效扩大LDH层间距，在BHET原位聚合过程中，LDH片层能够充分剥离，均匀分散在PET基体内部。对比纯PET材料，添加改性LDH后的纳米复合材料热稳定性与拉伸性能明显提升，催化剂同时发挥聚合催化与材料增强作用，简化配方体系。改性ZnAl-LDH展现优异双功能催化特性，既能够推动BHET缩聚形成PET复合材料，也可以高效催化PET醇解得到高纯BHET。多次循环后提纯获得的BHET单体品质与新鲜原料基本一致，再次聚合依然能够产出性能稳定的纳米复合材料。催化剂经过简单清洗、过滤便可多次回收利用，活性衰减程度较低。相较于传统工艺需要分别配置聚合、解聚两种催化体系，本方案减少各类化学助剂投入，有效降低废液排放，整体工艺具备突出的绿色属性。

纯PET及PET纳米复合薄膜的POM显微照片：(a) 纯PET，(b) PZD 500 ppm，(c) PZD 800 ppm，(d) PZD 1000 ppm；以及PET纳米复合薄膜的截面SEM显微照片：(e) 低倍率，(f) 高倍率。红圈标示区域显示了纳米填料的特征，表明其分散性良好且几乎无团聚现象。

四、讨论

这项研究打通了PET循环过程中聚合和解聚相互割裂的痛点，依托单一LDH催化剂实现完整单体闭环再生，能够同时规避物理回收材料降级、多催化体系成本高昂等现实难题。有机插层改性是LDH实现高效催化与均匀分散的关键，层间距调控效果直接影响单体收率和复合材料综合性能。该技术依旧存在需要持续优化的部分，醇解反应依旧依赖较高温度，工艺能耗有待进一步下调，催化剂规模化生产成本、连续工业化生产的适配性还需要开展中试验证，现阶段体系也难以直接处理成分混杂的废弃PET物料。即便存在局限，这套BHET至BHET闭环路线在再生材料品质、催化剂可复用性层面优势显著，为聚酯塑料高值资源化循环提供可行方案。

五、展望与结论

研究证实有机改性ZnAl-LDH可作为双向催化剂，构建可持续的BHET闭环循环路径。同种催化剂能够完成BHET聚合制备PET/LDH纳米复合材料，也可催化废旧PET醇解再生BHET，循环单体可反复投入生产，催化剂支持多次回收复用，减少化学品消耗与污染物排放。未来研究重点将放在低温催化体系开发，降低工艺能耗，探索混杂废旧聚酯原料的处理方案，推进连续化中试装置搭建。在此基础上，尝试把LDH双功能催化策略拓展至PLA、PBAT等其他聚酯材料，打造适用范围更广的高分子闭环再生技术平台。

Tsai, T.-Y.; Hussain, B.; Bunekar, N. A Sustainable Circular Route for PET LDH Nanocomposites: Catalyst-Driven Polymerization and Depolymerization for a BHET-to-BHET Cycle. Sustain. Chem. 2026, 7, 6.

期刊介绍

主编：Prof. Dr. Matthew Jones， University of Bath, UK

Sustainable Chemistry (ISSN 2673-4079) 是一个国际型开放获取英文学术期刊，旨在为化学工程中可替代的绿色可持续技术提供国际化的学术交流平台。期刊研究领域涵盖绿色工艺、绿色试剂和原料、可再生能源、绿色合成、可持续化学的应用以及绿色化学的影响。其中包括工艺设计、分离纯化技术，绿色溶剂、可再生原料、废物回收利用、二氧化碳的捕获储存，可替代能源、生物质燃料、电池、能源存储、能源效率，有机无机催化合成，仿生和生物传感器的应用、绿色吸附剂、生物质基材料，生命周期评估、污染防治和减少、生态毒理等具体研究问题。我们鼓励科学家尽可能详细地发表实验和理论研究，这些研究既可以是具有学报特色的创造性研究论文，也可以是具有通报特色的综述文章。

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