近日，中国科学院东莞材料科学与技术研究所/松山湖材料实验室研究员刘利峰团队联合华南师范大学教授舒东团队、东莞理工学院教授何运兵团队，针对高电压正极与锂金属负极对界面性能要求难以兼顾的难题，设计了Janus（双面）准固态复合电解质（Janus QSCE），通过在正极侧和负极侧实施差异化的界面调控，实现了两侧界面功能需求的空间解耦，同时保持了连续的Li⁺传输通道。相关成果发表于《材料化学杂志A》，并获选为该期刊封底亮点展示。

论文获选当期期刊封底亮点展示。研究团队供图，下同

锂金属负极凭借其极高的理论比容量和极低的电化学电位，与高电压正极匹配被认为是提升锂电池比能量的重要途径。然而，高电压正极与锂金属负极对电解质界面的要求存在显著差异：正极侧需要优异的氧化稳定性和快速的Li⁺输运能力，负极侧则要求能够调控Li⁺沉积行为、抑制锂枝晶生长的稳定界面。目前报道的大多数（准）固态电解质仍采用组成和功能相对均一的结构，对两极界面施加相同或近似的调控策略，因而难以同时满足高电压耐受性、锂金属界面稳定性和离子传导性能的综合需求。

为化解上述矛盾，研究团队提出了Janus准固态复合电解质设计方案。该体系以Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃ (LATP) 和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）分别对常规聚乙烯（PE）隔膜进行双侧界面修饰，形成LATP/PE/PMMA功能隔膜，并以其为支撑骨架，通过原位聚合方法构建出Janus QSCE。与常规对称型电解质不同，该设计将正极侧和负极侧的界面功能在空间上分离：在正极侧，NASICON型无机电解质LATP对TFSI^-阴离子具有强吸附作用，可促进锂盐解离和Li⁺迁移，从而提升高电压适配性；在负极侧，PMMA薄层通过其酯基与Li⁺的强配位效应，调控界面处Li⁺的配位环境，有效稳定锂金属在沉积/剥离循环过程中的界面行为。

在原位聚合体系方面，团队进一步采用聚合诱导相分离策略构建了双相准固态电解质。该电解质由交联的P(PEGDA-co-VEC)聚合物网络和SN-LiTFSI-LiDFOB深共晶相组成：交联聚合物网络提供三维结构支撑并限域液相组分，深共晶相则在聚合过程中形成连续的虫状离子传输域，为Li⁺迁移提供低阻抗通道。研究表明，当聚合物与SN质量比为1∶1时，体系可兼顾结构稳定性与离子输运性能。

Janus准固态复合电解质的设计演化示意图。

电化学测试结果显示，相较于常规对称设计，LATP/PE/PMMA?QSCE具有更高的锂离子电导率和迁移数，电化学稳定窗口高达5.68 V（vs. Li/Li⁺）。采用高镍正极LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）组装锂金属全电池进行验证，在3.0-4.3 V电压窗口、0.3 C倍率下，NCM811||LATP/PE/PMMA-QSCE||Li电池循环300次后容量保持率为90%，500次后仍保持70%，平均库仑效率约99.9%。当充电截止电压提升至4.6 V时，电池在0.3 C下循环100次后容量保持率为84%。软包电池测试进一步证实了该Janus设计在器件层面的可行性：NCM811||LATP/PE/PMMA-QSCE||Li软包电池在45 °C、0.1 C、3.0-4.3 V条件下循环250次后容量保持率为82%，稳定运行时间约5400小时。此外，该软包电池在弯折、折叠和切割等机械扰动测试中仍能维持稳定的电压和电流输出。

该工作从固态电解质空间结构设计出发，借助Janus准固态复合电解质将高电压正极与锂金属负极的界面调控功能分区，在保证连续Li⁺传输的同时，分别满足正极耐高压和负极界面稳定的差异化需求，有效缓解了传统均一电解质难以兼顾两侧界面稳定性的固有矛盾，为后续高电压准固态锂金属电池的材料体系优化和制备工艺改进提供了有益的研究经验。（来源：中国科学报 朱汉斌）

相关论文信息：https://doi.org/10.1039/D6TA02514E