论文标题：Synergistic d-band center modulation and interfacial charge distribution on a ZrO₂/CdS catalyst for solar-driven CO₂ conversion

期刊：ENGINEERING Energy

作者：Shengnan Lan, Hongbin He, Yuqi Ren, Pengyu Fei, Yutong Wu, Jiancheng Zhou, Naixu Li 

发表时间：20 May 2026

DOI：10.1007/s11708-026-1071-3

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近日，ENGINEERING Energy发表东南大学李乃旭教授团队重要研究成果，报道一种ZrO₂/CdS 核壳结构光催化剂，通过界面工程精准调控 d 带中心与电荷分布，实现太阳能驱动CO₂还原制CO性能大幅突破，为高效光催化CO₂转化体系设计提供全新范式。

论文亮点

1. 超高活性与近100%选择性

ZrO₂/CdS-20（ZOCS-20）核壳催化剂 CO 产率达330.23 μmol/(g·h)，是纯CdS 的8.5倍，CO选择性 ≈100%，几乎无副产物。

2. 稳定性跨越式提升

原位 ZrO₂保护层显著增强CdS热稳定性与抗光腐蚀能力，20 次循环后活性仅下降 8.3%，结构与晶相保持完好。

3. 电荷分离效率质变

异质结界面高效抑制光生载流子复合，电荷转移电阻显著降低，载流子寿命延长至8.37 ns。

4. d带中心精准调控

界面强电子耦合使 CdS的d带中心向费米能级偏移，强化CO₂化学吸附，*COOH 生成能垒显著降低。

5. 决速步能垒大幅下降

DFT 证实 *CO₂→*COOH 为速率控制步骤（RDS），ZOCS-20 该步吉布斯自由能垒仅0.56 eV，远低于纯 CdS（0.63 eV）与 ZrO₂（0.94 eV）。

图1 ZOCS-20 合成路线与形貌表征

论文概要

背景与挑战

光催化CO₂还原是实现碳循环与可再生能源存储的关键技术，但载流子复合快、CO₂活化能垒高、催化剂稳定性差三大瓶颈严重制约其应用。CdS 虽可见光响应强，但易光腐蚀、载流子复合严重；ZrO₂热/化学稳定性优异，可作为电子受体与电荷传输介质，二者复合有望实现性能协同提升。

材料设计与制备

团队采用溶剂热法在CdS纳米球表面原位生长ZrO₂纳米颗粒，构建CdS 为核、ZrO₂为壳的ZOCS-20异质结，界面结合牢固、无团聚、无杂相。

图 2 物相、表面化学与织构性质分析

性能与机制

1. 光催化性能：无牺牲剂/光敏剂条件下，ZOCS-20 CO产率330.23 μmol/(g·h)，STC 转换效率0.591‰，远超单一组分；¹³CO₂同位素示踪证实CO源自CO₂还原。

2. 光热协同：光照下催化剂表面升温提供额外能量，加速C−O键断裂，活性提升3.2 倍。

3. 电荷转移机制：CdS与ZrO₂功函数差异诱导内建电场，电子从CdS流向ZrO₂，实现高效电荷分离。

4. 吸附与活化：界面调控使 d 带中心上移，CO₂吸附能降至 −0.95 eV，吸附强度与活化程度显著增强。

图3 光催化性能、机制验证与稳定性

图4 光学性质、载流子动力学与能带结构

图 5 功函数、界面电荷差与转移机制

图 6 吸附行为与电子结构

图 7 原位红外与反应能垒

总结与展望

核心总结

ZOCS-20 核壳催化剂实现界面工程−电子结构−能垒调控三位一体协同优化：ZrO₂壳层保护 CdS，提升稳定性；异质结界面高效分离载流子，加速电荷传输；d带中心调控强化 CO₂吸附与活化；显著降低 * COOH生成能垒，加速反应动力学。最终实现高活性、高选择性、高稳定性的光催化 CO₂还原制CO。

未来展望

本研究提出的界面−能带协同增强机制，为设计高效光催化材料提供原子级理论指导与实验策略，有望推动太阳能驱动 CO₂制高附加值产物的工业化进程，助力双碳目标实现。未来可拓展至其他金属氧化物/硫化物异质结体系，进一步提升活性与稳定性，开发多碳产物选择性转化新路径。

原文信息

Shengnan Lan, Hongbin He, Yuqi Ren, Pengyu Fei, Yutong Wu, Jiancheng Zhou, Naixu Li. Synergistic d-band center modulation and interfacial charge distribution on a ZrO₂/CdS catalyst for solar-driven CO₂ conversion. ENG.Energy, 2026, 20(4): 10713 DOI:10.1007/s11708-026-1071-3

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通讯作者简介

李乃旭，东南大学化学化工学院教授、博士研究生导师，江苏省中青年学术技术带头人。主要研究方向为能源化学工程和精细化工中的微纳时空尺度反应/传递过程。入选江苏省“333”高层次人才培养工程”和首届唐仲英基金会“仲英青年学者”，获国家自然科学基金和企业横向等多个项目的资助。以第一或通讯作者在Nature Communications, JACS, Angewandte Chemie, ACS Nano, ACS Catalysis, Science Bulletin, Advanced Functional Materials, Nano Energy, AIChE Journal等高水平学术期刊发表研究论文100余篇，并申请69件国家发明专利，其中40件已授权。

关于ENG.Energy

ENGINEERING Energy（原Frontiers in Energy）是中国工程院院刊能源分刊，由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

ENGINEERING Energy已被SCIE、Ei Compendex、CAS、Scopus、INSPEC、Google Scholar、CSCD(中国科学引文数据库)、中国科技核心期刊等数据库收录。2024年影响因子为6.2,在“ENERGY & FUELS”学科分类中位列55位(55/182)，处于JCR Q2区。2024年度CiteScore为6.9，在“Energy”领域排名#77/299；2025年即时IF为8.1，即时CiteScore为8.9。

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