论文标题：Conversion of syngas into lower olefins over a hybrid catalyst system

期刊：Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者：Qiao Zhao, Hongyu Wang, Haoting Liang, Xiaoxue Han, Chongyang Wei, Shiwei Wang, Yue Wang, Shouying Huang, Xinbin Ma

发表时间：15 Oct 2024

DOI：10.1007/s11705-024-2467-4

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低碳烯烃作为化工领域的基础原料和关键中间体，广泛应用于塑料、涂料等工业。传统低碳烯烃的生产主要依赖石脑油蒸汽或流化裂解工艺，但石油资源的有限性推动了非石油路线的探索，其中通过费托合成（FTO）将合成气转化为低碳烯烃的技术备受关注。铁基催化剂在FTO中具有调控低碳烯烃选择性和适应煤制合成气H₂/CO比的优势，但其目标产物选择性不足，成为制约其应用的关键问题。

天津大学化工学院黄守莹和南开大学材料科学与工程学院赵俏等在《化学科学与工程前沿》（英文）发表了题为“Conversion of syngas into lower olefins over a hybrid catalyst system”（合成气通过复合催化剂体系转化为低碳烯烃）的研究论文，提出通过铁基催化剂（FeKS/Al₂O₃）与SAPO-34分子筛构建复合催化体系，探讨了其对低碳烯烃选择性的提升机制。

本研究采用物理混合法制备复合催化剂，并从操作条件、负载方式、催化剂质量比及分子筛酸性等多维度展开分析。在操作条件优化实验中，当空速从27000 mL·g^-¹·h^-¹提升至54000 mL·g^-¹·h^-¹时，虽然低碳烯烃和甲烷的选择性有所上升，但高流速加速了催化剂表面积碳，导致活性快速下降；综合考虑活性与稳定性，最终确定27000 mL·g^-¹·h^-¹为适宜空速。压力变化对反应的影响则呈现矛盾性：当压力从0.5 MPa升至2.0 MPa时，CO转化率显著提升，但高压延长了产物在催化剂表面的停留时间，加剧了低碳烯烃的二次加氢和长链烃的过度裂解，反而导致低碳烯烃选择性下降；因此，1.0 MPa被选为最优压力。温度实验显示，340-380 ℃范围内，升高温度虽能促进短链烃生成，但会加速催化剂失活；权衡后，340 ℃被确定为反应温度。

图1 空速对催化性能的影响

图2 反应压力对催化性能的影响

图3 温度对催化性能的影响

负载方式的探索进一步揭示了催化剂组分间的相互作用。通过对比双床层、不同目数颗粒混合及粉末混合等模式，发现40-60目颗粒混合模式能够适度缩短金属催化剂与分子筛的距离，既保证了产物的有效扩散，又抑制了过度的二次反应，相较于其他模式更有利于低碳烯烃的生成。质量比实验则表明，当FeKS/Al₂O₃与SAPO-34的质量比为1:7时，SAPO-34的强酸位点能有效裂解铁基催化剂生成的长链烃，使低碳烯烃选择性较纯铁基催化剂提升约10%；但过量的强酸位点会引发低碳烯烃的芳构化和聚合，导致选择性下降。

图4 双组分负载方式研究

综上所述，通过优化操作条件（空速27000 mL·g^-¹·h^-¹、压力1.0 MPa、温度340 ℃）、采用40-60目颗粒混合负载方式及1:7质量比，复合催化体系可有效提升低碳烯烃的选择性；同时明确了SAPO-34强酸位点的双重作用——适量促进裂解、过量引发副反应，为设计高效FTO复合催化剂提供了理论依据。

引用信息

Qiao Zhao, Hongyu Wang, Haoting Liang, Xiaoxue Han, Chongyang Wei, Shiwei Wang, Yue Wang, Shouying Huang, Xinbin Ma. Conversion of syngas into lower olefins over a hybrid catalyst system. Front. Chem. Sci. Eng., 2024, 18(10): 116 https://doi.org/10.1007/s11705-024-2467-4

本文来自

Porous materials for catalysis and separation

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原文链接：

https://journal.hep.com.cn/fcse/EN/10.1007/s11705-024-2467-4

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