论文标题：Nanocrystalline low-silica X zeolite as an efficient ion-exchanger enabling fast radioactive strontium capture

期刊：Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者：Hyungmin Jeon, Susung Lee, Jeong-Chul Kim, Minkee Choi

发表时间：15 Sep 2024

DOI：10.1007/s11705-024-2449-6

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核能源作为低碳电力的重要来源，对实现碳中和目标具有关键意义，但其产生的核裂变副产物需要谨慎处理，尤其是放射性核素如⁹⁰Sr²⁺和137Cs⁺。其中，⁹⁰Sr²⁺因半衰期长且水溶性高，对环境和生物安全构成长期威胁。在传统处理中，NaA沸石被广泛用于捕获⁹⁰Sr²⁺，但其4.0 Å的狭窄微孔开口、微米级晶体尺寸及水合Sr²⁺本身的体积庞大，导致离子交换动力学缓慢，限制了实际应用效率。

韩国科学技术研究院Minkee Choi教授等在《化学科学与工程前沿》（英文）发表了题为“Nanocrystalline low-silica X zeolite as an efficient ion-exchanger enabling fast radioactive strontium capture”（纳米晶低硅X沸石作为快速捕获放射性锶的高效离子交换剂）的研究论文，通过优化合成条件制备了纳米晶低硅X型沸石（LSX），显著提升了放射性锶的捕获效率。

本研究通过降低合成凝胶的水含量以提高成核速率，并引入甲基纤维素水凝胶作为晶体生长抑制剂，成功制备了三种LSX样品（LSX-1、LSX-2、LSX-3）；其中LSX-3的晶体尺寸仅约340 nm，显著小于NaA的2.9 μm。材料表征结果进一步验证了LSX的优势：X射线衍射（XRD）分析显示，三种LSX样品均具有高结晶度且仅呈现FAU拓扑结构特征峰；随着LSX-1到LSX-3的合成条件调整，XRD峰的宽度逐渐增加，表明晶体尺寸逐渐减小。氮气（N2）吸附-脱附等温线显示，NaA因LTA拓扑结构的狭窄微孔（4.0 Å）在77 K下几乎无N2吸附；而LSX样品凭借FAU拓扑的大微孔（7.4 Å），呈现出典型的I型等温线。扫描电镜观察显示，NaA晶体尺寸约2.9 μm，而LSX-1、LSX-2、LSX-3的晶体尺寸分别为3.1 μm、1.8 μm和0.34 μm。此外，LSX保持了高结晶度和Al-rich骨架（Si/Al ≈ 1.00），所有铝位点均为四面体配位，确保了对Sr²⁺的高吸附容量和选择性。

图1 (a) 沸石样品的X射线衍射图谱；(b) 沸石样品在77 K下的氮气吸附-脱附等温线.（c）NaA、（d）LSX-1、（e）LSX-2 和（f）LSX-3的扫描电子显微镜图像

在Sr²⁺离子交换行为研究中，LSX展现出显著优势。批量实验表明，尽管LSX与NaA在平衡条件下的Sr²⁺吸附容量相近，但LSX的动力学常数远超NaA。其中，LSX-3的伪二级动力学常数是NaA的18倍以上，有效扩散时间常数为NaA的12倍。这得益于LSX具有更大的微孔开口和更小的晶体尺寸，显著缩短了水合Sr²⁺在孔道内的扩散路径。

图2 (a) 沸石样品在Sr²⁺浓度为100 mg·L^-¹溶液中的Sr²⁺离子交换动力学曲线；(b)归一化Sr²⁺吸附量与时间平方根的关系图

竞争离子实验显示，LSX与NaA在模拟地下水和海水中对Sr²⁺的去除效率相近，但LSX在固定床连续流实验中表现更优——其穿透体积达3660 BV，是NaA的5.5倍，表明其在动态条件下的离子交换效率更高。

图3 NaA和LSX-3沸石的固定床柱吸附Sr²⁺效果

研究表明，纳米晶低硅X型沸石通过FAU拓扑结构的大微孔开口和纳米级晶体尺寸，显著提升了水合Sr²⁺的扩散速率，其离子交换动力学较传统NaA沸石提高18倍以上。尽管两者在平衡吸附容量上相当，但LSX在动态条件下的穿透体积优势使其成为替代NaA用于放射性锶去除的有力候选材料。该研究为核废料处理中高效离子交换材料的开发提供了新的思路。

引用信息

Hyungmin Jeon, Susung Lee, Jeong-Chul Kim, Minkee Choi. Nanocrystalline low-silica X zeolite as an efficient ion-exchanger enabling fast radioactive strontium capture. Front. Chem. Sci. Eng., 2024, 18(9): 98 https://doi.org/10.1007/s11705-024-2449-6

本文来自

Porous materials for catalysis and separation

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