论文标题：Exploring 2D perovskite chemistry for advancing efficient and stable solar cells

期刊：Frontiers in Energy

作者：Xinyu Zhao, Jiajun Li, Jinzhan Cheng, Xuezheng Liu, Xiaoming Zhao

发表时间：20 Feb 2025

DOI：10.1007/s11708-025-0997-1

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文章简介

本文探讨了通过构建2D/3D杂化钙钛矿结构以协同提升器件性能与稳定性的策略，并深入分析了2D钙钛矿的晶体结构、薄膜特性、光电性质及稳定性机制。研究揭示了有机配体工程、相纯度控制及晶体取向调控对材料性能的影响，提出了通过界面化学修饰和结构设计实现高效电荷传输与稳定性的新路径。

研究背景及意义

钙钛矿太阳能电池因其高效率和低成本成为光伏领域的研究焦点，但其长期稳定性问题阻碍了实际应用。3D钙钛矿在湿度、热应力及光照下易发生离子迁移和结构降解，而2D钙钛矿因层间大体积有机阳离子的疏水屏障作用展现出卓越的环境稳定性。然而，受限于宽光学带隙和较差的电荷传输性能，2D钙钛矿的效率落后于3D钙钛矿。通过构建2D/3D异质结构，结合两者的优势，成为解决稳定性与效率矛盾的关键策略。本文从材料化学的角度分析了2D钙钛矿的结构-性能关系，旨在为设计高效稳定的光伏器件提供科学依据。

主要研究内容

文章首先对比了2D钙钛矿的三种典型相结构：Ruddlesden-Popper（RP）、Dion-Jacobson（DJ）和交替阳离子层（ACI）相。RP相通过单铵阳离子（如BA⁺、PEA⁺）分隔无机层，而DJ相采用双铵阳离子（如PDA⁺）桥接无机层，使得互锁的有机阳离子之间没有范德华间隙，提高了结构的刚度与稳定性。研究表明，DJ相（PDA）（MA）₃Pb₄I₁₃的光电转换效率（PCE）达13.3%，显著高于RP相（8.8%），且热稳定性更优。ACI相则通过交替阳离子排列（如GA⁺与MA⁺）实现了更高的结构对称性，其光伏效率可达22.26%。此外，通过卤素位点调控（如引入SCN^-或OCN^-伪卤素）可调节无机层间距，缩小带隙并增强垂直电荷传输，例如Cs₂PbCl₂I₂的层间距为1.33–3.10 Å，显著低于有机阳离子基2D钙钛矿（5.32–17.58 Å）。

图1 2D钙钛矿的结构

图2 全无机2D/3D钙钛矿基太阳能电池层，使用寿命超过5年

薄膜结构的优化是提升器件性能的另一关键。研究发现，2D钙钛矿薄膜的相纯度与晶体取向直接影响电荷的传输效率。传统方法制备的薄膜常存在多相混合，导致载流子的复合加剧。通过溶剂工程和单晶种子诱导生长，可实现高相纯度薄膜，使PCE提升至19.7%。晶体取向调控（平行、垂直或随机排列）对器件性能的影响显著：垂直取向的薄膜由于减少了有机层对电荷的阻挡作用，其PCE可达9.4%，而水平取向薄膜仅为0.8%。通过溶剂蒸气退火（SVA）和表面结晶调制（SCM）技术可增强薄膜垂直取向与结晶度，进一步优化光电效应。

图3 不同相纯度2D钙钛矿薄膜的光学性质

图4 2D钙钛矿薄膜示意图

图5 2D钙钛矿薄膜的制备方法及形成过程

光电性质研究表明，2D钙钛矿的量子约束与介电约束效应导致其激子结合能远高于3D钙钛矿，限制了自由载流子的生成。通过引入共轭有机配体，可调节能带的对齐方式，形成I型或II型异质结，从而增强电荷的分离效率。例如，（PyBA）₂PbI₄中价带顶（VBM）完全位于有机层，形成II型能带结构，激子解离时间缩短至10 ps。

图6 2D钙钛矿量子阱中存在几种可能的电子相互作用，使得2D钙钛矿有多种可能的能级排列方式

在稳定性方面，2D钙钛矿的高形成能和疏水特性使其在湿热环境下表现优异。2D/3D异质结构中，2D覆盖层可有效抑制3D钙钛矿的离子迁移和水分侵蚀。例如，Cs₂PbCl₂I₂覆盖的3D钙钛矿在520 ℃以下保持稳定，通过加速老化测试预测其工作寿命可超过5年。卤素官能化铵盐修饰的2D/3D结构使器件在50%湿度下2400小时后仍能够保持92%的初始效率。

图7 2D钙钛矿覆盖层的疏水性与太阳能电池的环境稳定性

研究结论

本文系统解析了2D钙钛矿的化学特性及其在高效稳定太阳能电池中的应用潜力。研究表明，通过结构设计、薄膜工程与光电调控，2D/3D杂化策略成功平衡了效率与稳定性之间的矛盾。然而，量子约束导致的低载流子迁移率、相纯度控制及大规模制备工艺仍是未来研究的挑战。

原文信息

Exploring 2D perovskite chemistry for advancing efficient and stable solar cells

Xinyu Zhao, Jiajun Li, Jinzhan Cheng, Xuezheng Liu, Xiaoming Zhao

Author information：

Institute for Frontier Science, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China

Abstract：

Perovskite-based photovoltaic devices have garnered significant interest owing to their remarkable performance in converting light into electricity. Recently, the focus in the field of perovskite solar cells (PSCs) has shifted towards enhancing their durability over extended periods. One promising strategy is the incorporation of two-dimensional (2D) perovskites, known for their ability to enhance stability due to the large organic cations that act as a barrier against moisture. However, the broad optical bandgap and limited charge transport properties of 2D perovskites hinder their efficiency, making them less suitable as the sole light-absorbing material when compared to their three-dimensional (3D) counterparts. An innovative approach involves using 2D perovskite structures to modify the surface properties of 3D perovskite. This hybrid approach, known as 2D/3D perovskites, while enhancing their performance. Beyond solar energy applications, 2D perovskites offer a flexible platform for chemical engineering, allowing for significant adjustments to crystal and thin-film configurations, bandgaps, and charge transport properties through the different organic ligands and halide mixtures. Despite these advantages, challenges remain in integration of 2D perovskites into solar cells without compromising device stability. This review encapsulates the latest developments in 2D perovskite research, focusing on their structural, optoelectronic, and stability attributes, while delving into the challenges and future potential of these materials.

Keywords:

two-dimensional (2D) perovskites; crystal structure; thin film structure; optoelectronic properties; stability; perovskite solar cells (PSCs)

Cite this article:

Xinyu Zhao, Jiajun Li, Jinzhan Cheng, Xuezheng Liu, Xiaoming Zhao. Exploring 2D perovskite chemistry for advancing efficient and stable solar cells. Front. Energy,

https://doi.org/10.1007/s11708-025-0997-1

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通讯作者简介

赵晓明，南京航空航天大学教授，博士生导师。“海外高层次青年人才”等人才项目入选者。2018年9月于伦敦玛丽女王大学获凝聚态物理专业博士学位。2018年12月起，在普林斯顿大学担任博士后助理研究员。2023年1月回国加入南京航空航天大学国际前沿科学研究院。近年来，面向国家“双碳”战略以及空天科技领域的重大需求，主要从事钙钛矿太阳能电池的退化机理和稳定策略研究，致力于发展高稳定性和高转换效率兼备的新型光伏技术。发表论文40余篇，包括以第一/通讯作者在Science发表研究论文3篇，获得2021年美国布拉瓦尼克青年科学家奖。

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Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊，高教社Frontiers系列期刊之一。由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

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