近日,中国科学院院士、中国科学院大连化学物理研究所研究员李灿,研究员李仁贵、副研究员石明等在太阳能光催化分解水制氢研究方面取得新进展。相关成果发表在《美国化学会志》。
在光催化分解水领域,逆反应引起的光生电荷严重复合是降低产氢效率的主要原因,也是长期制约光催化分解水体系发展的瓶颈之一。
本工作中,研究团队以可溶性氧化还原电对介导的Z-型光催化体系为突破口,发现在BaTaO2N/SrTiO3:Rh等典型光催化剂体系中,电对离子在金属助催化剂表面的强吸附作用会引发两个致命效应:一方面阻碍质子吸附及还原反应过程,另一方面加剧氧化态离子还原与析氢反应之间的竞争,这正是导致产氢活性骤降的本质原因。基于此发现,研究团队提出了在金属助催化剂表面选择性修饰氧化物的策略,发现氧化物修饰可以有效屏蔽电对离子与金属活性位点的接触,为质子还原提供反应位点,并有效阻止氧化态离子的逆反应过程,实现抑制逆反应与保持催化活性之间的平衡,并让光催化分解水活性提高了一个数量级以上。(来源:中国科学报 孙丹宁)
相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.4c15540