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【前沿速递】稀土掺杂再突破!La-CoTe2 实现高性能钠离子电池长循环稳定 |
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研究背景
钠离子电池(SIBs)因资源丰富、成本低廉,被视为下一代储能技术的有力候选者。然而,钠离子半径较大(1.07 Å),在嵌入/脱出过程中易导致电极材料结构破坏,限制其实际应用。
钴碲化物(CoTe2)因其高理论容量和优良导电性成为热门负极材料,但其在充放电过程中体积膨胀严重,循环稳定性差,限制了其进一步发展。
研究亮点
吉林大学邓霆教授团队提出镧(La)掺杂策略,通过精准调控合成路径,成功制备了结构稳定、电化学性能优异的La-CoTe2 复合材料。该材料在钠离子存储方面展现出显著优势:
•大半径La3+(1.06 Å) 作为“支柱”嵌入晶格,有效缓冲Na2Te生成引起的体积膨胀
•富电子La3+ 增强电极导电性,显著促进电荷传输动力学
•最优La:Co = 1:10 样品在0.05 A g-1下容量达345 mAh g-1
•2000次循环后 仍保持88 mAh g-1的可逆容量,远优于未掺杂CoTe2材料
材料合成及表征
•研究团队采用典型的金属有机框架(MOF)辅助合成路线,以ZIF-67十二面体为前驱体,通过精确控制高温碲化工艺,在惰性气氛中成功将La元素引入CoTe2晶格,构建出多孔La-CoTe2多面体结构。整个合成过程涉及前驱体预处理、La盐浸渍、程序升温碲化等多个步骤,每一步均对温度、时间和气氛进行了系统优化,以确保La的均匀掺杂与材料形貌的保持。
•通过扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)观察,材料保持了ZIF-67衍生的多面体形貌,且表面呈现明显多孔结构。
•EDS元素分布图进一步证实Co、Te、La三种元素在材料中呈高度均匀分布,表明La已成功掺杂进入CoTe2晶格。
•XRD图谱显示,La掺杂后CoTe2的主晶相未发生改变,但随着La含量的增加,材料结晶度有所下降,说明La的引入对晶体生长产生一定抑制作用。
•氮气吸脱附(BET)测试结果表明,La原子的占据导致材料比表面积和总孔容积较未掺杂样品有所下降,但仍保持一定的孔隙结构。
•XPS分析结果明确显示La以+3价态存在,验证了其成功掺杂并参与电子结构的调控。



电化学性能
•研究团队系统评估了La-CoTe2作为钠离子电池负极的电化学性能。在容量方面,La:Co = 1:10的样品表现最佳,在0.05 A g-1的电流密度下其可逆容量高达345 mAh g-1,明显优于未掺杂样品及其他比例样品。
•长循环稳定性测试中,La的引入显著增强了电极材料的结构稳定性,在2000次循环后仍能有效抵抗体积膨胀,容量保持率显著优于纯相CoTe2。
•电化学阻抗谱(EIS)分析显示,La掺杂显著降低了电极的电荷转移电阻,并且在循环过程中界面电阻持续优化,表明其具有优异的界面稳定性与反应动力学。
•通过循环伏安(CV)测试对不同扫描下的电流响应进行分析,研究团队发现高扫描率下81.2%的容量贡献来自于表面电容行为,这一特性赋予材料卓越的倍率性能和快速充放电能力。。


结论与展望
本研究首次将稀土元素La引入金属碲化物负极材料体系,通过系统的材料设计、可控合成与电化学评价,证实了La掺杂在结构稳定与导电增强方面的双重作用机制,显著提升了CoTe2的储钠性能与循环寿命。该工作不仅为钠离子电池高性能负极材料的设计提供了新思路,也拓展了稀土元素在电化学储能材料中的应用前景,具有重要的科学意义与潜在应用价值。
通讯作者介绍

邓霆 副教授,吉林大学
吉林大学材料科学与工程学院副教授、吉林省优秀青年人才。迄今为止,在Nature Communications 等期刊发表SCI检索论文30余篇,其中ESI高被引论文2篇。获吉林省科学技术一等奖1项。曾 (现) 主持项目国家青年基金、省部级项目9项。
研究领域:高性能储能材料的制备及其在电化学储能器件中的应用
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