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FIE 上海交通大学沈水云教授、程晓静博士等：基于深度学习的二氧化碳还原催化层结构表征与传质分析 |
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论文标题：Deep learning-based structural characterization and mass transport analysis of CO2 reduction catalyst layers
期刊：Frontiers in Energy
作者：Tianzi Bi , Yuan Liu , Yuxuan Wei , Rongyi Wang , Runxi Yuan , Guiru Zhang , Huiyuan Li, Xiaojing Cheng , Shuiyun Shen , Junliang Zhang
发表时间：10 Jun 2025
DOI：0.1007/s11708-025-1029-x
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文章简介
本文聚焦于电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）中催化层（CL）的微观结构表征与质量传输机制，提出了一种基于深度学习（DL）的多尺度分析框架。研究通过优化样品预处理技术与语义分割模型，实现了CL孔隙结构的精准提取，并结合数值模拟与电化学实验，揭示了离聚物/催化剂（I/C）比例对质量传输和CO生成性能的影响。
图1 研究框架。
研究背景及意义
电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）是实现碳中和的关键技术，可将CO2转化为高附加值化学品和燃料。然而，CO2在催化层（CL）中的质量传输过程是反应速率的限制步骤，其效率直接取决于CL的微观多孔结构，如催化剂分布、离聚物含量等。传统研究多采用连续介质模型将CL视为均匀介质，忽略了其复杂异质结构，导致传输机制分析存在偏差。同时，现有表征技术如聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）易引发银催化剂（Ag）塑性变形，而阈值分割等传统图像分析方法精度不足，难以准确提取孔隙参数。
针对上述挑战，本研究构建了“结构表征-质量传输模拟-性能验证”的多尺度框架，通过深度学习语义分割技术提升CL微观结构解析精度，量化离聚物含量对孔隙网络和质量传输的影响，为优化CO2RR催化层设计提供了新方法。
主要研究内容
为解决银催化层（Ag CL）在高能量离子束下的结构变形问题，研究对比了聚焦离子束（FIB）与三离子束（TIB）的预处理效果。结果显示，FIB在30 keV能量下导致Ag颗粒产生压缩和孔隙坍塌，而TIB在7 keV能量下可获得光滑无损伤的截面，成为最优预处理方案。基于此，研究采集了I/C比例为0.2、0.4、0.6的CL样品的扫描电子显微镜（SEM）图像，并构建了包含150张图像的数据集，标注为“Ag催化剂”和“背景（孔隙与离聚物）”两类。
图2 银催化层（Ag CL）样品的预处理效果。
研究评估了5种语义分割模型（Segformer、DeepLabV3plus、PSPNet、UNet、FastSCNN）与3种传统方法（阈值二值化、Otsu算法、K-means聚类）的性能。结果表明，DeepLabV3plus模型的平均准确率（aAcc）超过91.29%，孔隙识别召回率为92.02%，显著优于传统方法（aAcc 72.35%–77.42%）。通过压汞法（MIP）验证，该模型提取的孔隙率与实验值高度吻合，且能精准表征5 nm以下微孔结构，解决了传统方法在评估亚微米级孔隙时存在的问题。
图3 不同分割方法的比较。
图4 催化层（CL）孔隙结构定量结果。
基于语义分割结果，研究采用四参数随机生长（QSGS）方法重构了CL的微观结构，输入参数包括孔隙率、孔径分布及I/C比例。通过COMSOL数值模拟发现，I/C=0.2的CL具有最开放的孔隙网络，气体扩散距离达672.88 nm，为I/C=0.6组（321.38 nm）的两倍，且CO2有效扩散系数最高。压力场与速度场分析显示，低离聚物含量减少了孔隙阻塞，促进了气体对流，而高I/C比例（0.6）因离聚物填充导致传输阻力增加，最大气体流速从470 nm/s降至26 nm/s。
图5 离聚物/催化剂（I/C）比例为0.2、0.4和0.6的催化层系统表征及基于QSGS的重构。
图6离聚物/催化剂（I/C）比例为0.2、0.4和0.6的局部催化层孔隙模型模拟结果。
图7 催化层不同离聚物含量下的局部质量传输模拟结果。
实验还采用膜电极组件（MEA）电解池评估了不同I/C比例的CL性能。结果显示，I/C=0.2的CL在250 mA/cm2电流密度下CO的法拉第效率（FE）达89%，电池电压仅2.63 V，显著优于I/C=0.4和I/C=0.6。这一结果与模拟结论一致，证实了低离聚物含量通过优化孔隙结构平衡了质量传输与反应动力学，提升了CO2RR的选择性和能量效率。
图8 不同离聚物/催化剂（I/C）比例下二氧化碳还原反应（CO2RR）膜电极组件（MEA）的电化学性能。
研究结论
本研究建立了基于深度学习的CO2RR催化层多尺度分析框架，通过7 keV TIB预处理与DeepLabV3plus语义分割模型，将结构表征精度提升13.87%–18.94%，实现了CL微观孔隙与质量传输的定量关联。研究发现，离聚物/催化剂比例为0.2时，CL的孔隙率、孔径分布及连通性最优，可延长气体扩散距离并降低传输阻力，使CO生成率翻倍。该框架不仅为CL微观结构解析提供了高精度工具，还为设计高选择性、高稳定性的CO2RR电极材料提供了定量依据。未来研究可进一步结合多物理场耦合模拟，探索动态工况下的结构-性能关系，推动CO2电解技术的实际应用。
原文信息
Deep learning-based structural characterization and mass transport analysis of CO2 reduction catalyst layers
Tianzi Bi1, Yuan Liu3, Yuxuan Wei4, Rongyi Wang3, Runxi Yuan1, Guiru Zhang1, Huiyuan Li1, Xiaojing Cheng1,2, Shuiyun Shen1,2, Junliang Zhang1,2
Author information：
1. Institute of Fuel Cells, School of Mechanical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China
2. MOE Key Laboratory of Power Machinery and Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China
3. China-UK Low Carbon College, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 201306, China
4. Paris Elite Institute of Technology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China
Abstract：
Electrochemical CO2 reduction (CO2RR) is a promising technology for mitigating global climate change. The catalyst layer (CL), where the reduction reaction occurs, plays a pivotal role in determining mass transport and electrochemical performance. However, accurately characterizing local structures and quantifying mass transport remains a significant challenge. To address these limitations, a systematic characterization framework based on deep learning (DL) is proposed. Five semantic segmentation models, including Segformer and DeepLabV3plus, were compared with conventional image processing techniques, among which DeepLabV3plus achieved the highest segmentation accuracy (> 91.29%), significantly outperforming traditional thresholding methods (72.35%–77.42%). Experimental validation via mercury intrusion porosimetry (MIP) confirmed its capability to precisely extract key structural parameters, such as porosity and pore size distribution. Furthermore, a series of ionomer content gradient experiments revealed that a CL with an ionomer/catalyst (I/C) ratio of 0.2 had the optimal pore network structure. Numerical simulations and electrochemical tests demonstrated that this CL enabled a twofold increase in gas diffusion distance, thereby promoting long-range mass transport and significantly enhancing CO production rates. This work establishes a multi-scale analysis framework integrating “structural characterization, mass transport simulation, and performance validation,” offering both theoretical insights and practical guidance for the rational design of CO2RR CLs.
Keywords:
carbon dioxide reduction; deep learning (DL); semantic segmentation; catalyst layer (CL); mass transport
Cite this article:
Tianzi Bi, Yuan Liu, Yuxuan Wei, Rongyi Wang, Runxi Yuan, Guiru Zhang, Huiyuan Li, Xiaojing Cheng, Shuiyun Shen, Junliang Zhang. Deep learning-based structural characterization and mass transport analysis of CO2 reduction catalyst layers. Front. Energy, https://doi.org/10.1007/s11708-025-1029-x
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通讯作者简介
沈水云，上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所教授。主要围绕PEM燃料电池与电解水制氢、二氧化碳/氮电化学还原等方向开展基础研究，近10年主持的国家和省部级项目包括国家自然科学基金、国家重点研发计划课题等10余项。在EES、JACS、ACB等权威期刊发表论文150余篇，申请发明专利65项，参与撰写中文专著（教材）3部。获中国汽车工程学会科技进步奖一等奖、上海市技术发明奖一等奖、中国汽车工程学会优秀青年科技人才奖，入选上海市“东方英才计划” 青年项目。担任Fuel cells副主编、Frontiers in Energy青年编委以及上海市氢能标准化技术委员会委员。
程晓静，上海交通大学机械与动力工程学院燃料电池研究所实验师。2015年于山东大学获得学士学位，2021年于上海交通大学获得博士学位，后在上海交通大学进行博士后研究工作。长期从事PEMFC阴极催化层内的物质传输机理研究工作，共发表SCI论文近40篇，累计引用近700次，其中第一作者SCI论文6篇，第一作者EI论文1篇（入选杂志封面），通讯作者SCI论文2篇；申请国家发明专利16项，授权发明专利8项。获2024年中国汽车工程学会科技进步一等奖。担任Applied Energy、Energy Conversion and Management、Applied Surface Science、International Journal of Green Energy、Ionics、Scientific Reports、工程热物理学报等期刊审稿人。
期刊简介
Frontiers in Energy是中国工程院院刊能源分刊，高教社Frontiers系列期刊之一。由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。
Frontiers in Energy已被SCIE、Ei Compendex、CAS、Scopus、INSPEC、Google Scholar、CSCD(中国科学引文数据库)、中国科技核心期刊等数据库收录。2024年Impact Factor为6.2, 在ENERGY & FUELS学科分类中位列55位(55/182)，处于JCR Q2区。2024年度CiteScore为6.9，在Energy领域排名#77/299；2025年即时CiteScore为8.7（数据截至2025年9月5日）。
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《前沿》系列英文学术期刊
由教育部主管、高等教育出版社主办的《前沿》（Frontiers）系列英文学术期刊，于2006年正式创刊，以网络版和印刷版向全球发行。系列期刊包括基础科学、生命科学、工程技术和人文社会科学四个主题，是我国覆盖学科最广泛的英文学术期刊群，其中12种被SCI收录，其他也被A&HCI、Ei、MEDLINE或相应学科国际权威检索系统收录，具有一定的国际学术影响力。系列期刊采用在线优先出版方式，保证文章以最快速度发表。
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