导读

近日，英国谢菲尔德大学Dmitry Krizhanovskii教授团队，联合英国埃克塞特大学Oleksandr Kyriienko，圣安德鲁斯大学Hamid Ohadi，以及德国多特蒙德工业大学物理系Manfred Bayer教授团队，成功在Cu₂O微腔中实现了非线性Rydberg激元-极化子的强有效光子-光子相互作用，特别是通过里德堡阻塞现象实现了强光子-光子相互作用。这种非线性响应在量子光学和光子学领域具有重要意义，可以用于开发新型的光学器件和更为高效的量子信息处理技术。

该文章近日发表在国际顶尖学术期刊《Light: Science & Applications》，题为“Nonlinear Rydberg exciton-polaritons in Cu₂O microcavities” 。Maxim Makhonin为论文的第一作者，Dmitry Krizhanovskii 为论文通讯作者。

研究背景

Rydberg激元，作为固态系统中的量子光学现象，因其独特的长程相互作用和非线性特性而备受关注。这些激元在量子计算、量子通信以及光学传感等领域具有巨大的应用潜力。然而，如何在固态系统中实现对Rydberg激元的精确控制，尤其是在非线性光学特性方面，一直是一个严峻的挑战。另一方面，高激发数的里德堡激元虽然能提供更强的非线性，但也更难制备，因为这些激元通常在低温和特定的实验条件下才能形成。此外，Rydberg激元的非线性特性在高密度下尤为显著，这要求实验中能够精确控制激元的密度。在实验上更不容易观察到。

创新研究

本文创新性地利用Cu₂O微腔观察到了Rydberg激元-极化子的非线性光学响应，特别是通过Rydberg阻塞现象实现了强有效的光子-光子相互作用（Kerr型光学非线性）。Cu₂O材料的特殊性在于其Rydberg激元具有较大的玻尔半径，这使得它们在微腔中更容易与光子发生强耦合，从而形成极化子。这种强耦合是实现非线性光学效应的关键。图1展示了Cu₂O微腔的结构和色散特性，以及在不同波矢量下超连续激光透射的瀑布光谱图，揭示了微腔模式与Rydberg激元之间的强耦合。

作者通过归一化透射光谱，研究团队展示了随着泵浦功率增加，Cu₂O微腔中极化子共振频率的重整化现象（图2）；通过测量非线性系数β随主量子数n的变化，文章作者揭示了Rydberg激元-极化子非线性特性的量子尺度效应（图3）。此外，不同主量子数n对非线性折射率n₂也有不同的贡献，随着主量子数n的增大而非线性地增加（图4）。这些数据不仅证实了Rydberg阻塞在实验中的关键作用，而且为非线性光学器件的设计提供了重要的参考。

此外，作者还研究了泵浦-探测实验中Rabi分裂的时间分辨特性图，展示了Rabi分裂随时间延迟的变化。这些结果进一步证实了非线性光学特性的动态调控能力，为实现量子光学应用提供了实验依据（图5）。

这项研究不仅在理论上提供了对Rydberg激元-极化子非线性特性的深入理解，而且在实验技术上实现了对这些非线性特性的精确控制。这一成果不仅为量子光学领域的研究提供了新的实验平台，也为高度非线性光学器件的开发奠定了坚实的基础。这一研究有望在未来的量子通信、量子计算以及光学传感等领域发挥重要作用。（来源：LightScienceApplications微信公众号）

图1：Cu₂O微腔的示意图和色散曲线。(a) 用于透射实验的固体腔示意图。 (b) Cu₂O样品的显微镜图像。（c）使用超连续激光器在不同能量下获得的透射瀑布光谱图。共振条件可见极化子双峰。(d) 腔里德堡激元和极化子的色散。

图2：Cu₂O共振腔的归一化透射谱。这些光谱是在窄带（1.75 meV）激发下获取的，并针对不同的主量子数n进行了归一化和移动以便清晰展示。实线表示与耦合振子模型的拟合。

图3：非线性拉比劈裂及其与主量子数相关的倍比。(a) Rabi分裂与激元密度ρ和泵浦光强的关系图。（b） 非线性系数（β因子）与主量子数n的线性-对数图。

图4：每个激元模式（n = 3至7）对非线性折射率n₂的贡献。

图5：n=4里德堡激元模式下，拉比劈裂的泵浦-探测实验。

相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-024-01382-9