来源:Frontiers of Chemical Science and Engineering 发布时间:2024/5/21 17:04:53
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FCSE 前沿研究:海胆状结构和Cu+Cu0价态的共同作用促进电催化还原CO2制C2

论文标题:Combined effects of sea urchin-like structure and mixed Cu+/Cu0 states on promoting C2 formation in electrocatalytic CO2 reduction

期刊:Frontiers of Chemical Science and Engineering

作者:Mengqing Shan , Dongsheng Lu , Jiatong Dong , Shen Yan , Jinyu Han , Hua Wang

发表时间:15 Mar 2024

DOI:10.1007/s11705-024-2393-5

阅读原文请点击“Combined effects of sea urchin-like structure and mixed Cu+/Cu0 states on promoting C2 formation in electrocatalytic CO2 reduction

背景及意义

CO2电催化还原制高价值多碳(C2+)产物是实现碳中和的重要途径之一。本工作针对C-C键耦合反应慢及C2选择性低的难题,研究Cu2O基催化剂的表面结构和组成调控方法。通过氨水氧化-刻蚀Cu2O制备了海胆状纳米球CuO/Cu2O,进而电化学原位还原形成Cu+/Cu0活性位点,阐明结构和Cu价态对C2产物(乙烯)选择性的影响,建立了一种构建纳米结构和控制Cu氧化态提高C2产物选择性的方法。

内容及主要结论

以菱形十二面Cu2O为模板,通过氨水氧化刻蚀和电化学还原制备出粒径约为500 nm的海胆状R-CuO/Cu2O。探究形貌和Cu+/Cu0混合价态对电催化CO2还原反应活性和C2产物选择性的影响,主要结论如下:

(1)制备的粒径约为500 nm的R-CuO/Cu2O催化剂具有海胆状结构和稳定的Cu+/Cu0组成,表现出显著提高电化学活性和C2H4选择性。在H-Cell 中0.1 M KHCO3电解液,-1.4 V vs. RHE条件下,C2产物法拉第效率和C2/C1比值分别达到49.5%和3.1,分别是R-Cu2O的1.5倍和3.2倍。在流动池中1.0 M KHCO3电解液,电流密度 500 mA· cm-2 时,C2产物法拉第效率可达68.0%。

(2)研究表明R-CuO/Cu2O催化剂上C2产物选择性的提高归因于:海胆状结构提高了表面*CO吸附量,表面稳定的Cu+/Cu0混合价态增强了*CO吸附,加速C-C耦合反应速率,显著提高了C2H4选择性。

图1 不同外加电位下的产物分布:(a) R-Cu2O,(b) R-CuO/Cu2O;(c) R-Cu2O和R-CuO/Cu2O的C2H4和C2产物分电流密度; (d) 不同外加电位下R-Cu2O和R-CuO/Cu2O的C2/C1比和C2H4/CH4比; (f) -1.4 V vs. RHE时R-CuO/Cu2O催化剂上7200 s的I-t曲线

亮点

本研究以从形貌调控和Cu价态出发,通过氨水氧化刻蚀Cu2O,制备出具有更大活性表面积的海胆状CuO/Cu2O,进一步通过电化学原位还原生成表面具有Cu+/Cu0混合价态的R-CuO/Cu2O。在独特海胆结构与Cu混合价态的共同作用下提高了催化剂的活性和对C2产物的选择性。

相关成果以“Combined effects of sea urchin-like structure and mixed Cu+/Cu0 states on promoting C2 formation in electrocatalytic CO2 reduction”为题,发表在Frontiers of Chemical Science and Engineering上(DOI: 10.1007/s11705-024-2393-5)。

引用格式:Mengqing Shan, Dongsheng Lu, Jiatong Dong, Shen Yan, Jinyu Han, Hua Wang. Combined effects of sea urchin-like structure and mixed Cu+/Cu0 states on promoting C2 formation in electrocatalytic CO2 reduction. Frontiers of Chemical Science and Engineering, 2024, 18(3): 30.

作者及团队介绍

单梦晴(第一作者),天津大学2019级硕士研究生,主要方向为电催化CO2还原。

王华(通讯作者),天津大学化工学院副研究员,博士生导师,主要从事二氧化碳电化学还原、光催化能源转化及计算催化领域。国家级一流本科课程、国家级精品资源共享课《化学工艺学》和留学生全英文专业课的主讲教师,曾获天津大学青年教师讲课大赛二等奖,教学团队2021年获评天津市优秀教学团队。曾获得天津大学优秀硕士学位论文、本科生毕业论文指导教师。获国家基金委访问学者资助,2016-2017在美国南伊利诺伊大学卡本戴尔分校交流访问。承担多项国家自然科学基金,省部级项目和企业合作项目。以第一作者或通讯作者在ACS Catal, Appl. Catal. B-Environ.等国际知名TOP期刊上发表40余篇论文。

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