作者:李爱龙等 来源:《科学》 发布时间:2024/5/10 12:30:55
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氧化锰上撒上铱实现高效PEM电解水制氢

 

北京时间2024年5月10日,日本理化学研究所李爱龙研究员、孔爽研究员、Ryuhei Nakamura教授团队在Science期刊发表了一篇题为“Atomically dispersed hexavalent iridium oxide from MnO2 reduction for oxygen evolution catalysis”的研究成果。

该研究报道了利用锰(Mn)与铱的独特相互作用,开发出了高度稳定且原子分散的六价铱催化剂,实现了低铱负载催化剂在PEM(质子交换膜)电解水制氢中的应用。论文通讯作者是李爱龙,Ryuhei Nakamura;第一作者是李爱龙,孔爽。

质子交换膜(PEM)水电解技术能够与波动的可再生能源直接耦合进行制氢,不仅可以确保电网安全,还可以实现可再生资源的再分配,是实现碳中和的重要技术基础。然而,由于PEM水电解的酸性环境,该技术目前严重依赖酸性条件下稳定的贵金属铱作为阳极催化剂。然而,铱是地球上最稀缺的资源之一,年产量仅6-8吨,其稀缺性给PEM水电解制氢技术的规模化带来了严峻挑战。

李爱龙、孔爽和Ryuhei Nakamura研究团队发现并利用锰(Mn)与铱(Ir)之间的特殊亲和作用,研发出了一种高度稳定且原子分散的六价铱催化剂(IrVI-ado)。在维持高活性和高稳定性的前提下,该催化剂将铱的载量降低到0.1 mg/cm2以下,相比当前PEM水电解的铱载量(2-4 mg/cm2)减少了95%以上。与目前使用的价态为4+的铱催化剂相比,该新型催化剂具有更高的价态(6+),并且以原子级分散于γ-MnO2表面。这种6+高价态提高了铱的本征活性和稳定性,而原子级分散实现了接近100%的铱元素利用率。该团队对Ir催化剂的合成、结构特征和PEM水电解性能进行了全面解析,明确了Mn和Ir的相互作用,并验证了0.1 mg/cm2以下载量的铱在PEM电解装置中的优越性能。

图1:(A)Ir-ado催化剂的合成过程,包括将电沉积法制备的MnO2/PTL电极浸入95℃的K2IrCl6前驱体溶液中的Ir吸附过程和随后在450℃煅烧的热处理过程。(B)Ir L3吸收端的X射线吸收光谱随时间变化图。由于L3吸收端向高能量方向移动,表明Ir的氧化数增加。(C)Ir L3吸收端的径向结构函数随时间的变化图。

图2:(A)膜电极的横截面SEM图像。(B~E)图A中黄色方框区域的放大SEM图(B)及使用能量色散X射线光谱法(EDX)元素映射测得的Ti(C)、Mn(D)和Ir(E)的空间分布。(F)含0.08 mg Ir/cm2的Ir-ado催化剂的活性。(G)含0.08 mg Ir/cm2的Ir-ado催化剂的耐久性试验结果。电解在80℃、1.8 A/cm2的恒定电流条件下进行。

图3:Ir-ado催化剂与文献报道的Ir催化剂的比较。罗马数字(Ⅰ至Ⅳ)对应Ir-ado催化剂的活性和稳定性数据。

(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1126/science.adg5193

 
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