论文标题：Microbial-driven ectopic uranium extraction with net electrical energy production

期刊：Frontiers of Environmental Science & Engineering

作者：Xin Tang , Yin Ye , Chunlin Wang, Bingqian Wang , Zemin Qin , Cui Li, Yanlong Chen , Yuheng Wang , Zhiling Li , Miao Lv, Aijie Wang , Fan Chen

发表时间：15 Jan 2024

DOI： 10.1007/s11783-024-1764-y

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提要

本研究利用微生物将可溶的六价铀还原为不溶的四价铀，提出了“微生物驱动”法，在空间上分离了微生物的氧化反应和四价铀的还原反应，实现了稳定高效的铀提取。本研究为从含铀废水中低成本回收铀提供了新方法，有助于减轻环境负面影响，回收铀资源。

图1 摘要图

研究概览

将高流动性和毒性的六价铀U(VI)还原为不溶性和毒性较小的四价铀（U(IV)）沉淀从而降低铀的毒性是从废水中回收铀的基本原理。利用金属还原细菌以有机物为电子供体、U(VI)为电子受体的传统微生物还原法，在微生物铀还原过程中存在抑制细菌生长和降低还原效率的局限性。针对这些问题，本研究创新性提出了自发微生物电化学法SMEC，通过将微生物有机氧化和六价铀到四价铀的还原反应空间分离，克服了微生物还原U(VI)的局限性，实现了稳定的铀提取和电能回收。

研究包括阳极室和阴极室的电化学细胞，以及相应的电极和外部电路。将含有微生物和有机污染物的废水放置在阳极室中，将含有U(VI)的废水放置在阴极室中，通过外部电路连接阳极和阴极，以实现电子的传输和U(VI)的还原。利用开路反应堆和电化学反应器进行实验探究了微生物驱动的异位铀还原背后的机制，评估SMEC方法在模拟和真实的铀矿废水中去除和回收铀的适用性，并与微生物、化学和吸附对照进行比较。

通过对铀提取和电能生产的性能进行评估，研究人员证明了自发微生物电化学系统在提取铀和回收电能方面的优越性能（图2）。高去除率和较短的处理时间表明该方法具有高效的铀提取能力。实验结果显示，自发微生物电化学系统能够产生稳定的电流，并具有较高的电能回收效率。这表明该方法不仅可以提取铀，还可以同时回收有用的电能。此外，铀沉淀呈现出均匀的颗粒分布和较大的颗粒尺寸，这有利于后续的铀回收和处理。阴极具有良好的电化学活性和稳定性，可以支持长期的铀提取和电能回收操作。

图2 (A)不同操作条件下从合成废水中提取铀的性能；(B)SMEC方法与合成铀矿废水循环运行时的长期铀提取性能；(C)阳极液中含有50 mmoL/L醋酸盐的实际铀矿废水中的铀提取；(D)SMEC系统在处理合成铀矿废水和实际铀矿废水过程中的输出功率

研究人员利用元基因组测序技术对阳极生物膜中的微生物群落进行了分析（图3）。阳极生物膜中存在多种微生物，包括金属还原细菌、电子传递者和其他相关微生物。金属还原细菌是主要的功能性微生物，具有将有机物氧化为电子供体并将电子传递到电极上的能力。阳极生物膜中存在多个与呼吸途径相关的基因家族，如电子传递链相关基因家族、氧化还原酶基因家族和电子传递酶基因家族等。这些基因家族在阳极生物膜中发挥着关键作用，参与有机物的氧化和电子传递过程。

图3 (A)门、(B)类和(C)属水平(相对丰度>1%)阳极生物膜的细菌群落结构

SMEC方法的工作机制基于微生物的电活性和电子传递能力（图4）。有机物在阳极附近被氧化为电子供体，并通过微生物群落中的电子传递者将电子传递到阳极上。然后，阳极上的电子与氧气结合进行还原反应，产生电流。最后，电流通过外部电路流回到阴极，实现电能回收。SMEC方法通过利用微生物的电活性和电子传递能力，实现了有机物氧化和电能产生。

图4 微生物驱动的净电能异位铀提取概念模型

综上，通过将微生物氧化和U(VI)还原反应的空间解耦，SMEC系统成功实现了从含铀废水中高效提取铀并同时回收电能。此外，模型在处理实际铀矿废水和合成铀矿废水均表现出高萃取率以及稳定持续的铀提取效率。本研究对以成本效益从含铀废水中回收铀具有重要意义，可能为这一领域开辟一条新的研究途径。

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