作者:钱杰书等 来源:《德国应用化学》 发布时间:2022/2/8 15:37:22
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惰性载体调控催化剂活性位结构及其催化降解污染物性能

 

最近,南京理工大学的钱杰书教授和南京大学的潘丙才教授合作研究,拓展了对载体与纳米颗粒相互作用关系的新认知,即一定条件下载体不仅可提供物理空间固定纳米颗粒,还可改变纳米颗粒的表面活性位结构,从而影响其去除污染物的性能。

2022年2月6日,该研究以“Overturned Loading of Inert CeO2 to Active Co3O4 for Unusually Improved Catalytic Activity in Fenton-like Reactions”为题,发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

近二十年来,深度水处理纳米材料与技术在学界和产业界均得到了越来越多的关注。实际水处理过程中纳米材料往往存在易团聚失活、操作困难、潜在安全风险等瓶颈,利用大尺寸惰性载体固定纳米颗粒从而制备限域结构的复合纳米材料是应对上述瓶颈最为有效的策略之一。化学、材料学等相关学科的研究表明,限域后的纳米材料较体相材料在结构与性能上往往可表现出显著差异,即纳米限域效应,这一效应在深度水处理领域的研究也得到部分印证,但关于复合纳米材料水处理限域效应的科学机制研究刚处于起步阶段。相关研究表明,载体与纳米颗粒相互作用的认知是精准调控复合纳米材料结构与净污性能的重要科学基础。

最近,南京理工大学的钱杰书教授和南京大学的潘丙才教授合作,通过研究进一步拓展了对载体与纳米颗粒相互作用关系的新认知,即一定条件下载体不仅可提供物理空间固定纳米颗粒,还可改变纳米颗粒的表面活性位结构,从而影响其去除污染物的性能。以Co3O4-CeO2纳米复合催化剂为例,纳米Co3O4是类芬顿反应等诸多常见反应的催化剂,而惰性CeO2则被广泛用作其载体。研究先通过改变复合材料的制备方向,将CeO2载体通过离子交换反向负载于活性Co3O4纳米颗粒表面,从而制备出新型复合催化剂Co3O4@CeO2-IE(图1a所示)。

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图1:(a)反向负载(上)与正相负载(下)策略所制备Co3O4-CeO2复合纳米催化剂的结构示意图;(b)反向负载Co3O4催化剂用于类芬顿催化活化PMS降解阿特拉津的突出性能

在催化活化过一硫酸盐降解阿特拉津的类芬顿反应中,Co3O4@CeO2-IE的催化活性比传统负载方法所制的Co3O4/CeO2-IM催化活性提升一个数量级(17.3倍),而比Co3O4纳米颗粒的催化活性提升两个数量级(139倍)(图1b)。一系列实验证据和理论计算证明,惰性Ce原子可浸入Co3O4的表面晶格并取代Co3O4表面的部分Co原子。这一结构特点不仅可产生更多的表面活性氧空位,且可将Co原子旁的原有氧空位转变为与Co和Ce共邻的氧空位结构,从而显著降低硫酸根自由基从催化剂表面脱附步的活化能,导致其催化活性大幅提升。该成果为拓展载体与纳米颗粒相互作用关系的认知、调控复合纳米催化剂的结构及在污染物催化降解中的应用提供了新的研究视角。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202200406

 
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