作者:李峻柏等 来源:《德国应用化学》 发布时间:2022/2/15 9:41:42
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科学家成功构建仿叶绿体催化反应器

 

2022年2月7日,中国科学院化学研究所李峻柏研究团队与山东大学李强、丹麦奥胡斯大学董明东研究团队合作在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了一篇题为 “Oriented Nanoarchitectonics of Bacteriorhodopsin for Enhancement of ATP Generation of FoF1-ATPase Based Assembly System” 的原创工作。

利用层层自组装(LBL)技术将细菌视紫红质(BR)组装在聚电解质胶囊囊壁,进一步与生物分子马达ATP合酶共组装构建了一个能高效合成ATP能量分子的仿生催化反应器。论文通讯作者为李强、董明东、李峻柏;第一作者是李自博、胥夏。

以天然生物基元或人工合成生物分子为组装基元,在分子水平上构建仿生体系,模拟自然界中特定的细胞或亚细胞的结构和功能,有助于更好地理解复杂生理过程中进行生物活动的物理化学机制。ATP合酶是自然界中最小的生物分子马达,在生物能量的产生尤其是在光合作用中的能量转化起到关键作用。BR是一种天然的可定向运输质子的跨膜蛋白,在嗜盐性细菌盐生盐杆菌中BR可以通过吸收光能将体内的质子泵出体外从而构建有效的质子梯度,驱动ATP合酶转动合成三磷酸腺苷ATP分子。如何提高ATP分子的合成效率是高效利用自然能源长期面临的挑战性难题。

近日,中国科学院化学研究所李峻柏研究团队与山东大学李强研究团队、丹麦奥胡斯大学的董明东研究团队合作,通过LBL组装方法将BR紫膜引入到聚电解质胶囊囊壁。该方法可以通过增加BR的吸附层数来提高BR的负载量,也可以利用BR内膜外膜电负性差别较大这一特点限制BR在胶囊上的取向。

图1:(a) 吸附有BR的聚电解质微胶囊与ATP合酶共组装体系的制备过程示意图。(b,c) 聚电解质微胶囊的形貌表征。(d) 微胶囊在组装过程中表面电势变化。

通过原子力显微镜(AFM)测试可以证明,BR在正电性基底表面的吸附过程中,由于内膜的电负性更大进而优先贴附在基底的表面。经过统计分析发现接近100%的BR取向保持一致。由此可以推断BR在正电性聚电解质胶囊表面的吸附也会保持良好的取向性。在对吸附有BR的微胶囊进行光照实验的过程中跟踪其内部的pH值变化发现,吸附有三层BR的微胶囊可以最大程度的泵出质子产生质子梯度。随后将微胶囊与ATP合酶共组装,实验证实其ATP产率高达到2306 nM/mg,这一数值是之前文献(Nano Lett. 2005, 5, 2538-2542)报道的2.02倍。

图2:BR在正电性基底上吸附后的AFM表征图。

图3:微胶囊与ATP合酶共组装体系内部pH值随时间变化以及ATP产率随时间的变化。

为进一步提高该体系的ATP产率,将发射光与BR吸收光匹配的CdSe/ZnS量子点引入到该体系当中。通过提高量子点的浓度至80 nM时,可最大限度提高体系的ATP产率至2.11倍(4870 nM/mg)。

图4:CdSe/ZnS量子点引入后的ATP产率。

本项研究成果设计了结构和功能与天然叶绿体相近的人工组装体,成功构建了仿叶绿体催化反应器,模拟生物催化反应器功能的人工光合反应体系,所获得的跨膜质子梯度高效地驱动了ATP合酶合成ATP能量分子。构建的双蛋白共组装体系,不仅实现保持生物基元体外组装的活性,而且还实现了生物功能的放大,建立了人工光合作用新体系,为实现太阳能的高效利用开辟了新途径。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202116220

 
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