作者:王威等 来源:《美国化学会志》 发布时间:2021/8/5 17:02:38
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哈尔滨工业大学揭示微纳米机器化学驱动的内在机制

 

2021年8月2日,哈尔滨工业大学(深圳)材料学院王威教授与马星教授合作在《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society)上发表了一篇题为“Active, Yet Little Mobility: Asymmetric Decomposition of H2O2 Is Not Sufficient in Propelling Catalytic Micromotors”的新研究。

他们揭示了之前不为人所知的表面镀层形貌对于微纳米机器性能的重要影响,大大推进了学术界对于化学驱动微纳米机器运动机制的理解,也为后续设计更高效的微纳米机器,以及它们在复杂环境中的应用奠定了坚实的理论基础。第一作者为硕士研究生吕相龙,通讯作者为马星教授和王威教授。

纳米技术发展的终极目标之一,是制造能够在微纳米尺度自主游动的机器人。随着近二十年来微纳米制备技术的长足发展,以及对微纳米尺度下科学规律的不断挖掘,我们距离这一目标越来越近。学术界近年来制造了不同材料、尺寸、形状和驱动机制的微纳米机器,并在生物诊疗、环境监测、微纳制造领域中进行了许多激动人心的应用探索。

如同日常生活中的汽车、轮船和飞机一样,利用化学能驱动微纳米机器也是一种常见且有效的思路。虽然化学反应千千万万,但通过贵金属铂(Pt)催化分解过氧化氢(H2O2)为水和氧气这一反应简单、高效且不产生杂质,而且所需的材料容易在实验室内大批量制备。因此,材料、化学、物理等学科的研究人员围绕基于Pt的微纳米机器,开展了大量的基础与应用研究。

而在对于这种类型的微纳米机器的十余年研究历史中,学术界普遍产生了一种观点:只要在一个微纳米结构(如微球)上不对称的安放一些Pt,使其催化分解H2O2,就可以让微纳米机器运动起来。或者说,不对称的催化分解H2O2是驱动微纳米机器的充分条件。而哈尔滨工业大学(深圳)材料学院的王威和马星课题组的近期研究工作却对这一看似简单而直观的认知提出了挑战。

研究人员们首先通过物理气相沉积的方法,在二氧化硅微球一半溅射了Pt层。这种不对称的微球在H2O2中驱动良好。随后,他们将这种表面有Pt薄膜的微球高温烧结,从而使Pt层融化,并在随后冷却过程中凝结为纳米颗粒。而令人惊讶的是,经过高温烧结,这种一半包裹了Pt纳米颗粒的微球虽然催化活性不受影响,但运动速度却大幅降低了80%。进一步的研究表明,微球的运动速度和表面的Pt层的形貌密切相关:Pt膜越连续,微球运动越快;而Pt膜越融化为分散的纳米颗粒,微球运动越慢。除了金属催化剂之外,研究人员还发现,表面修饰了过氧化氢分解酶的微球,虽然也能够极快的催化分解H2O2,但也仍然无法自驱动。

图1:表面一半覆盖了连续铂膜的微球能够在过氧化氢中高效运动,但将铂膜烧结为纳米颗粒后,微球运动速度大幅降低80%。

以上的实验现象与学术界的普遍认知背道而驰。为了解释这些反直觉的现象,研究人员们进行了电化学测试和数值模拟。结果表明,厚薄不同的Pt膜之间可以在催化H2O2时产生电流,因而通过所谓“自电泳”机制驱动微纳米机器运动(自电泳:由自身产生的电场驱动)。而当Pt膜破碎为独立的Pt纳米颗粒时,产生的电流较小,且局限在每个Pt纳米颗粒附近,因而无法有效驱动整个微球。而酶修饰的微球,则无法产生电流,因此也无法自驱动。这一基于电化学的理论,验证了学术界近年来对于Pt基微纳米机器运动机制的猜想,成功解释了实验中观察到的所有反常现象,也挑战了广受关注的其他几类可能的驱动机制。

图2:表面一半修饰有过氧化氢酶的微球,虽然催化性能良好,但无法在过氧化氢中运动。

王威与马星课题组的这项研究,揭示了之前不为人所知的表面镀层形貌对于微纳米机器性能的重要影响,大大推进了学术界对于化学驱动微纳米机器运动机制的理解,也为后续设计更高效的微纳米机器,以及它们在复杂环境中的应用奠定了坚实的理论基础。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.1c04501

 
 
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