作者:邓德会等 来源:《自然—通讯》 发布时间:2021/10/29 15:27:57
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“铠甲催化”实现室温CO高效氧化

 

近日,中科院大连化学物理研究所研究员邓德会团队在“铠甲催化”研究方面取得新进展,该团队创新地将铂(Pt)纳米颗粒负载在石墨烯封装的镍化钴(CoNi)铠甲催化剂(Pt|CoNi)上,利用CoNi的电子穿透效应对Pt—石墨烯界面处的电子结构精确调控,实现了室温下一氧化碳(CO)的高效氧化。相关研究成果发表在《自然—通讯》上。

室温CO氧化对气体净化具有重要意义,但目前仍具有挑战性。Pt基催化剂被认为是CO氧化的优异催化剂,但由于CO在Pt表面强的竞争吸附,导致氧气(O2)在Pt上的吸附活化较为困难,往往需要较高的反应温度。因此,研究者们通常使用具有氧缺陷的过渡金属氧化物)负载Pt作为CO氧化催化剂,O2可以在Pt与过渡金属氧化物的界面活化为活性氧并用于CO氧化。然而,这些过渡金属氧化物在氧气中容易被深度氧化,使其难以保持高的催化活性。

研究中,邓德会团队将“铠甲催化”的概念成功应用在室温CO催化氧化体系中。团队通过合成策略的创新,将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂Pt|CoNi上,利用石墨烯将CoNi纳米颗粒与CO氧化反应中的富氧气氛隔绝,使CoNi合金在反应中保持金属态并防止过度氧化,而CoNi的电子可以穿透石墨烯,进而有效调变了Pt纳米颗粒和石墨烯界面处的电子结构,实现了室温下CO的高效氧化。该催化剂在室温下可实现近100%的CO转化率,其性能远高于Pt/C和Pt/CoNiOx催化剂的性能。实验和理论计算表明,O2可以在Pt—石墨烯封装CoNi纳米颗粒的界面处吸附活化,而CO在Pt纳米颗粒上吸附,不与O2吸附产生竞争,从而有效促进了氧气的活化和后续的CO氧化,并阻止了CO对Pt的中毒。该工作是“铠甲催化”概念的成功拓展,为室温、高效的新型催化氧化催化剂的设计提供了新思路。(来源:中国科学报 卜叶)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-021-26089-y

 
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