中国科学院院士、华东理工大学教授田禾与该校教授张隽佶团队，构建了一种基于耗散pH调控网络的时间门控可见光光化学平台，为动态信息处理、时间选择性光刻、瞬态化学事件记录和仿生自调节材料提供了新设计思路。相关研究成果近日发表于《德国应用化学》。
在生命体系的光化学过程中，光刺激只有在特定时间窗口内才会产生响应。例如，视紫红质只有在短暂活化状态下才能完成光信号转导，随后会逐渐失活。在人工分子体系中模拟这种时间调控机制，是目前发展仿生动态材料的挑战之一。
在前期工作的基础上，研究团队通过引入pH响应单元，构建了一种电荷转移复合物（TTC）。在中性状态下，TTC呈现明显的电荷转移特征，可见光下可对二芳基乙烯（DAE）的三线态敏化变色，且该过程在560 nm光照下可逆。盐酸/氨气熏蒸处理下，给受体分子间的电荷转移作用和三线态敏化性能也可以被破坏和恢复。
研究团队进一步利用尿素-脲酶/葡萄糖酸内酯（GDL）耗散耦合反应网络，构建了在水相体系作用下自主激活和失活的光化学系统。其中，较快的碱性激活过程和较慢的酸性失活过程赋予了体系短暂的“瞬态激活窗口”，表明光化学反应不再仅由光刺激本身决定，可由化学演化时间共同决定，由此实现了时间门控分子光开关。
基于该机制，作者进一步构建了仿生复眼阵列，用于模拟生物视觉循环和视觉疲劳过程。结果显示，初始状态下的仿生阵列对可见光不响应，加入脲酶后体系短暂转化为可见光响应活化状态，并可在475 nm图案化光照下记录图案。随着GDL持续水解，敏化剂又逐渐失活，图案对比度下降，最终信号消失。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.4081888
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