近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员陈萍团队与四川大学教授袁绍军合作，开发出一种三元氢化物LiBaH3负载原子级分散前过渡金属锰（Mn）的高效合成氨催化剂。该机制突破了传统过渡金属合成氨催化剂中普遍存在的“线性标度关系”限制，为设计高效的前过渡金属合成氨催化剂提供了新思路。相关成果发表在《德国应用化学》。
传统过渡金属合成氨催化剂通过氮气（N2）解离活化后逐步加氢的路径，其性能受限于线性标度关系，导致催化活性呈现“火山型曲线”分布。前过渡周期金属对N2的活化能力过强，使得生成的*N难以进一步加氢，因此文献中鲜有高效的前过渡金属合成氨催化剂报道。
本工作中，研究团队首先将前过渡金属Mn以单原子形式负载，以减弱Mn对N2的活化强度，避免N2在Mn上直接解离生成过强的Mn-N键。同时，基于团队前期研究发现H?具有富电子和富氢的特性，有利于N2的活化和N-H的生成，团队选择三元氢化物LiBaH3作为负载单原子Mn的载体。
实验结果显示，Mn以单原子形式分散于催化剂中，同位素交换实验结合理论计算表明，N2通过非直接解离路径被活化。此外，该催化剂设计策略具有拓展至其他前过渡周期金属的潜力。
相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.6169961
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