近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员吴凯丰团队在二维有机-无机杂化钙钛矿自旋调控研究中取得新进展。该团队通过引入共轭有机分子捕获光生空穴，延长了二维钙钛矿中电子的自旋寿命，并在横向磁场下观测到电子的相干自旋进动行为。相关成果发表在《美国化学会志》。

二维铅卤钙钛矿因其在自旋与手性等方面的优异耦合特性，成为量子技术和自旋电子学研究的重要材料体系之一。然而，其实际应用受困于极短的自旋寿命，根源在于传统二维钙钛矿中无机八面体层的光生电子与空穴之间存在很强的交换相互作用。

本工作中，团队通过引入强共轭有机咔唑基分子作为间隔层，构筑了具有Type-II能带排列的二维钙钛矿材料。实验结果表明，该材料中光生空穴可在约60飞秒内超快转移至有机层，电子-空穴的有效分离抑制了由交换相互作用导致的自旋退极化。室温下电子自旋寿命可延长至约40皮秒，较传统二维钙钛矿提升约200倍；在60 K低温下，该寿命可达约260皮秒。此外，团队还在横向磁场中直接观测到了电子相干自旋进动行为，其退相干时间主要受能量约为11 meV的声子模式散射的限制。

该工作不仅揭示了二维钙钛矿中自旋弛豫与进动动力学的关键机制，也为其在室温自旋量子操控领域的潜在应用提供了重要依据。

相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.6c00769