华东理工大学-申能股份有限公司碳中和联合实验室主任教授刘殿华,在二氧化碳(CO2)加氢制甲醇铜(Cu)基催化剂的制备方面取得了新进展。相关研究发表于《美国化学会催化》。
随着化石能源的广泛使用,温室效应日益加剧,降低大气中的CO2浓度已成为紧迫任务。将CO2通过加氢反应制备绿色甲醇,不仅可以减少碳排放,还能进一步用于生产高附加值产品,具有显著的经济效益。目前,关于CO2加氢制甲醇的研究主要集中在Cu基催化剂上。然而,对于Cu基催化剂的活性位点仍存在争议,Cu与载体之间的协同效应也尚未得到明确解释。
研究团队将一种具有钙钛矿结构的n型半导体材料钛酸锶(SrTiO3)作为催化剂载体,采用沉积-沉淀法制备了不同Cu、锌(Zn)负载和Cu/Zn原子比的Cu-ZnO-SrTiO3催化剂,用于CO2加氢制甲醇。系列表征结果证实,从载体到Cu上的电子转移是Cu和载体之间金属与载体间电子转移的本质,这种电子转移进一步促进了氧空位(Ov)的生成。由于金属和载体的费米能级不同,两者接触会形成肖特基-莫特结,进而促进金属与载体间电子转移。此外,载体中的Ov增强了CO2的活化,而与载体接触的Cuδ-物种促进了氢溢出,界面上的Cuδ--Ov可能是催化剂的活性位点,电子转移越大,相应的铜颗粒直径越小。
反应示意图。图片来源于《美国化学会催化》
相关论文信息:https://doi.org/10.1021/acscatal.4c02289
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