作者:江庆龄 来源:华东理工大学 发布时间:2024/6/19 17:32:50
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助力过氧化氢高效绿色合成,科学家构筑新型光催化剂

 

中国科学院院士,华东理工大学化学与分子工程学院、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心教授朱为宏团队,首次利用亲水脂肪链构筑半导体共价有机框架(COF)光催化剂,该催化剂具有亲水性、结晶性、半导体特性“三合一”的优势,可实现高效的电子传递、质子传递和分子传递过程,从纯水和空气中实现过氧化氢的高效率绿色合成,有望应用于其他光化学转换的绿色化工过程。相关成果发表于《美国化学会志》。

过氧化氢(H2O2)是高价值的工业化学品,广泛应用于纸浆漂白、废水处理、消毒和化学合成,以阳光、水为原料制H2O2的人工光合成具有反应温和、操作简单和无二次污染等优点。COF是一类新兴的有机光电半导体。然而,大多数COF是由芳环连接单元构建,其骨架疏水性极大限制了在水中光催化的反应效率。 

亲水脂肪链共价有机框架光催化剂设计合成。图片来源于《美国化学会志》

研究团队提出以亲水的酒石酸二酰肼作为单体,构筑了结晶型的TAH-COF光催化剂,强化了电子传递、质子传递和分子传递的“新三传”过程。TAH-COF可高效率地从纯水和空气中光催化合成H2O2,生成速率和太阳能到化学能的转换效率是COF类光催化剂的最高值之一。此外,经过5轮的光催化循环测试后,其活性仍然保持稳定。原位红外光谱和理论计算则进一步表明,酒石酸链可以增强氧气的吸附并稳定*OOH中间体,从而强化分步的两电子氧还原反应过程,有利于后续的质子化过程产生H2O2

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.4c04244

 
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