作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2024/4/17 16:49:10
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科学家开发出固体核磁共振新方法

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员侯广进、研究员陈魁智团队在分子筛羟基结构解析方法研究中取得新进展,开发了一系列耦合编辑的1H-17O固体核磁共振(NMR)双共振谱学新方法,实现了对分子筛孔道内氢物种及其局域环境的高分辨精准解析。相关成果发表在《美国化学会杂志》上。

该方法示意图。大连化物所供图

沸石分子筛在工业领域有广泛应用,其内部存在种类丰富、分布广泛的羟基氢物种及铝物种,可作为催化活性中心、吸附位点,直接决定了分子筛催化反应的性能。在原子尺度解析分子筛中羟基物种结构及其局域环境,对揭示分子筛催化本征活性,进而指导高性能分子筛催化剂可控制备具有重要意义。

由于分子筛中羟基物种具有缺乏长程有序性、存在亚稳态、对环境敏感等特征,解析其结构存在较大挑战。因此,发展高分辨、高灵敏、无损检测的谱学表征方法尤为关键。17O固体NMR是无损解析分子筛中羟基物种的有力工具,然而,17O的低天然丰度、低旋磁比和四极核特性阻碍了其在分子筛结构解析研究中的广泛应用。

工作中,研究人员开发了一系列谱编辑的1H-17O固体NMR双共振方法,并采用新型17O富集技术,通过多维多核相关实验提高了17O固体NMR分辨。团队还发现并阐明了1H-17O二阶四极-偶极作用的谱学效应,提取了分子筛中羟基物种重要结构及动力学信息。尤为重要的是,研究人员半定量揭示了分子筛中BAS等羟基质子解离速率,并定量获取了Al···H、O···H空间距离,从而精准解析了分子筛孔道内具有重要催化作用的Si-OH及Al-OH物种的原子尺度局域环境。

该工作中开发的固体NMR谱学方法有望应用在金属氧化物表面、金属有机框架和生物材料中的羟基环境高分辨解析中。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.3c14787

 
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