作者:李清波 来源:中国科学报 发布时间:2023/9/21 15:06:03
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山西煤化所合成高效铂-二氧化钛/阿尔法型氧化铝水相加氢催化剂

 

乙酰丙酸水相加氢生成伽马-戊内酯是将木质纤维素基生物质转化为可再生燃料和化学品的关键反应之一。铂基催化剂是很好的加氢催化剂,但其在水相乙酰丙酸加氢中的催化活性却低于钌基催化剂。此外,铂基催化剂在水相乙酰丙酸加氢过程中面临着与钌基催化剂相同的挑战,特别是高温下酸性水溶剂对催化剂的腐蚀作用,导致催化剂结构转变和稳定性问题。此外,铂催化乙酰丙酸或丙酮加氢过程中,由于初始活性对水溶剂不敏感,研究者通常忽略水的作用。因此,开发高效稳定的铂基乙酰丙酸水相加氢催化剂仍是迫切需要的。 

最近的研究结果表明,金属-载体相互作用会改变金属纳米颗粒的几何形态、电子性质或分布,从而影响负载金属催化剂的催化活性。为了提高金属催化剂在水中的活性和稳定性,调整金属-载体相互作用是一种有效的策略。二氧化钛是一种很有前途的耐水固体酸金属纳米颗粒载体。强的铂-二氧化钛相互作用和铂-氧-钛键合导致许多反应在高温下具有抗烧结能力。尽管之前的研究取得了重大进展和有价值的见解,但迄今为止,铂-二氧化钛相互作用在乙酰丙酸水相加氢中的复杂功能仍然难以理解。 

近日,中国科学院山西煤炭化学研究所覃勇研究员采用原子层沉积法合成了高效铂-二氧化钛/阿尔法型氧化铝水相加氢催化剂,为通过精确设计金属-氧化物相互作用来设计高效水相加氢铂催化剂开辟了新的可能性。该成果以《铂-二氧化钛金属载体相互作用调控乙酰丙酸水相加氢反应路径机制》为题,发表于Applied Catalysis B: Environmental期刊。该研究得到了国家自然科学基金项目、国家重点科技发展计划项目、国家杰出青年科学基金项目、中国科学院青年创新促进会优秀会员项目、山西省自然科学优秀青年基金项目、山西省重大科技专项子课题和煤炭转化国家重点实验室青年人才计划的资助。 

该团队通过在纳米阿尔法氧化铝表面沉积氧化钛再沉积铂产生新的铂-二氧化钛相互作用。在排除形貌、孔隙结构、铂粒度、晶格平面结构等因素的影响后,研究了铂-二氧化钛相互作用在水相乙酰丙酸加氢过程中的作用。与阿尔法氧化铝负载的金属铂纳米颗粒相比,铂-二氧化钛相互作用为乙酰丙酸吸附和直接环化得当归内酯提供了新的活性位点,催化反应路径由直接加氢环化转变为先环化再加氢,反应活化能显著降低。此外,由于铂-二氧化钛相互作用,所得催化剂在高温水相酸性环境中具有较高的稳定性,运行1000小时不失活。 

相关论文信息:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122236

 
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