来源:东北大学微信公号 发布时间:2023/9/14 22:10:26
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Nature发文!东北大学在光热转换材料取得突破性研究进展

 

9月13日,Nature在线发表了东北大学左良教授团队、秦高梧教授团队与中国科学院金属研究所陈星秋研究员团队的合作研究结果,论文题目为“Flatband λ-Ti3O5 towards extraordinary solar steam generation”。该论文第一作者为东北大学材料科学与工程学院/材料各向异性与织构教育部重点实验室杨波副教授,通讯作者为左良教授。

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受人口增长、环境污染以及气候变化等因素的影响,淡水资源短缺问题日益严峻。根据全球水资源经济委员会最新研究报告,到2030年全球淡水供应短缺将达到40%。鉴于70%以上的地球表面被海洋覆盖,海水淡化无疑是破解这一急迫问题的最有效策略。近年来,科研人员致力探索基于光热转换效应的太阳能驱动界面水蒸发技术,其在减轻化石能源消耗与环境污染压力、保障清洁水资源安全供给方面有着广阔的应用前景。

获取具有宽吸收谱、高吸收率的光热转换材料,是将太阳能高效转换为热能需要解决的首要问题。该研究从光与物质相互作用的本质出发,通过第一性原理计算和实验研究发现,亚氧化钛(TinO2n-1)中存在的Ti-Ti二聚体结构导致Ti-3d电子在实空间的局域化,并在费米能级附近引入平带电子态,从而增强电子跃迁的联合态密度。如图1所示,金属性λ-Ti3O5在费米能级附近较宽的能量范围存在源于Ti-3d轨道的多重平带电子态,使得其在全太阳光谱范围内呈现出96.4%的吸光率。

图1. a,λ-Ti3O5晶体结构及Ti-Ti二聚体;b,λ-Ti3O5能带结构与电子态密度;c-e,λ-Ti3O5在不同波长光照下电子跃迁示意图(c-紫外,d-可见,e-近红外);f,Ti4O7、β-Ti3O5和λ-Ti3O5实测反射光谱

利用第一性原理分子动力学模拟研究发现(图2),λ-Ti3O5最稳定的表面上的Ti-Ti二聚体能够将最初化学吸附的部分水分子分解为羟基(-OH)和氢(H),且二者分别与λ-Ti3O5表面Ti原子和O原子结合,导致λ-Ti3O5表面羟基化;此外,该表面特殊的U型槽结构能够促使快速的质子交换,使得羟基化表面上物理吸附的水分子层中易于形成亚稳的H3O*单元,可弱化含H3O*的水分子团簇与其周围水分子之间的氢键作用。结合实验验证,从本质上揭示了λ-Ti3O5表层水分子在光照条件下以团簇形式蒸发的机制,革新了水以单分子形式蒸发的传统认知。

图2. a,λ-Ti3O5(1-10)表面的U型槽结构;b-e,水分子在λ-Ti3O5(1-10)表面的吸附和分解第一性原理分子动力学模拟;f-g,水分子在λ-Ti3O5(1-10)表面分解的能垒计算(f-表面吸附1个水分子,g-表面吸附2个水分子);h, λ-Ti3O5(1-10)表面不同水层中的氢键长度分布

基于上述理解,将光热转换材料λ-Ti3O5与聚乙烯醇(PVA)混合,制作出了三维多孔连通结构的蒸发器,在1个太阳光照条件下(1 kW m-2)获得了高达6.09 kg m-2 h-1的水蒸发速率,创造了长时间工作且无盐分析出的太阳能驱动光热水蒸发速率的新纪录(图3a,b)。进一步设计了户外海水淡化和淡水收集装置,置于东北大学南湖校区户外自然光照时的平均日收集淡水量达到23 L m-2 day-1(图3c-e),展现出了良好的应用前景。

图3. a,λ-Ti3O5-PVA三维多孔连通结构蒸发器的蒸发速率;b,不同光热转换材料蒸发器的蒸发速率与光-气转换效率比较;c,户外海水淡化装置;d,太阳光能量、淡水收集速率和收集淡水总量随时间变化;e,日平均光通量和淡水收集速率

该工作发现Ti原子二聚体化引入的多重平带电子态,据此提出了平带光热转换材料的新概念,研发出了全太阳光谱高吸收、低反射的λ-Ti3O5光热转换材料;结合三维多孔连通结构蒸发器设计,创造了光热水蒸发速率的世界纪录。研究结果为不仅设计开发高效光热转换材料提供了新的思路,而且为利用太阳能驱动海水淡化以及工业废水节能化处理提供了新的策略。

东北大学分析测试中心和中国科学院金属研究所分析测试中心在实验工作中提供了帮助。

 
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