作者:张双虎 季东 来源:中国科学报 发布时间:2023/9/9 12:10:44
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尿里取宝,氨氮污染源头资源化研究获进展

 

氮循环关系到生态环境的可持续发展,也是“能源-食物-水”耦合的重要内容。

人类尿液占城市水体积的1%,却富含70%以上的活性氮,将其进行源头分离即可源头控制水体中营养素的来源,又可以实现资源的高附加值循环利用。然而尿液中的尿素与水的氢键作用极强,其分离与转化都极具挑战。

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一体化“转化-捕集-检测”系统。华东理工供图

秉持长期以来污染物源头控制与资源化的理念,近日,华东理工大学教授杨雪晶与美国阿肯色大学助理教授郭蕾、加州理工大学教授William Goddard合作,以水稳定的MOF-808为基体,开展精准多位点后修饰策略,同步实现对生物活性脲酶的固载稳定化、草酸后修饰下的高容量铵根离子吸附和铜离子调控下的氨分子显色检测,将尿液中的尿素原位转化为氨氮并吸附回收,形成模块式可视化尿液资源回收系统。相关研究成果发表于《德国应用化学》。

MOF-808是目前水稳定性最高的MOF材料之一,因而在水处理领域的极具应用潜力。面对氨氮污染源头控制与资源化的挑战,研究者采用精准的后修饰手段,对MOF-808进行多重精准修饰。通过脲酶氨基残基与羰基形成酰胺键共价固载脲酶量高,其对尿素的水解速率与天然脲酶基本可比,稳定性则提升3倍以上。

与此同时,研究者通过配位作用将二羧酸分子结合在MOF骨架上,进而增强对铵根离子的静电吸附作用,其中以草酸为封端的材料体系吸附容量大,吸附速率快、可在1分钟内实现吸附平衡,并可稳定脱附再生。

结合分子动力学模拟发现,铵根离子与羧酸根形成稳定的密堆型离子加合物,其中草酸修饰的MOF-808具有最优的孔道修饰且与铵根离子的结合能最高。更进一步地,研究者设计性引入铜配位结合在MOF骨架的金属结点,使材料可与溶液中游离氨分子发生显色反应,从而对尿液氮回收中氮元素的转化、吸附、以及再生过程全程进行可视化显示。

该研究不仅进一步拓展了MOF材料在环境领域的应用场景,也为氨氮污染源头控制和资源回收提供了新颖的、模块化的解决方案,是污染物源头处理与资源化利用方面的又一重要成果。

相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.202309258

 
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