近日，中国科学院大连化学物理研究所包信和院士、汪国雄研究员与吕厚甫博士团队在高温二氧化碳（CO2）电解研究中取得新进展。团队通过电化学原位表征研究，揭示了固体氧化物电解器阴极动态重构和CO2电解反应机制。相关成果发表在《国家科学评论》上。
固体氧化物电解器在高温条件下利用可再生能源将CO2高效电解还原为一氧化碳（CO），是一种极具工业应用潜力的负碳技术。然而，在CO2电解过程中，对该电解器阴极催化活性位点原位动态重构及CO2吸附活化机理认识仍然不足。
催化结构示意图。大连化物所供图
工作中，研究团队借助高温原位电化学X射线衍射、近环境压力X射线光电子能谱和原位X射线吸收光谱等表征方法，深入研究了Ir掺杂的Sr2Fe1.45Ir0.05Mo0.5O6-δ（SFIrM）钙钛矿催化剂的动态电化学重构特性以及CO2吸附活化机制。
研究发现，SFIrM钙钛矿阴极在CO2电解过程中表面偏析溶出高分散、高密度IrFe合金纳米颗粒。并且，该合金纳米颗粒表现出了随着电压的施加和停止，相应会形成和消失的特征。研究阐明了电压作为主要驱动力，在CO2电解过程中原位促使IrFe合金纳米颗粒在钙钛矿表面溶出的机制。
此外，碳酸盐物种作为CO2吸附和活化反应中间体被观测到，其强度随界面的形成与消失而相应变化。并且，IrFe合金纳米颗粒可通过短暂氧化实现再分散，进一步提高了固体氧化物电解器中CO2电解稳定性。
研究阐明了SFIrM阴极的表面重构过程和催化作用机制，有助于深入研究认识固体氧化物电解器中CO2电解过程。
相关论文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwad078
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