近日，中科院大连化学物理研究所研究员吴凯丰团队等在胶体量子点超快光物理研究中取得新进展。团队观测到CsPbI₃钙钛矿量子点中激子精细结构裂分导致的系综量子拍频，并提出了一种通过温度诱导晶格畸变进而调控裂分能的新机制。相关成果发表于《自然—材料》。

在半导体量子点中，形貌或晶格对称破缺导致的电子—空穴各向异性交换作用使激子能级发生精细结构裂分（FSS）。FSS亮激子态可用于量子态相干操控或偏振纠缠光子对发射，观测和调控FSS对这些应用至关重要。由于FSS能量对量子点的尺寸、形貌非常敏感，通常需要在液氦温度下测定单个或少数量子点的发射谱来测定FSS。因此，在系综水平观测FSS极具挑战，尤其是定量调控FSS尚未有报道。

本工作中，研究团队利用圆偏振飞秒瞬态吸收光谱（即瞬态圆二色谱），在液氮到室温区间测定了溶液合成、成本低廉的CsPbI₃钙钛矿量子点系综的亮激子FSS。研究发现，FSS能量可通过量子点尺寸进行调控，在液氮温度下最高可达1.6meV。更有趣的是，同一样品的FSS能量展现出强烈的温度依赖性，温度越低，裂分越大，这在以往的外延生长或胶体量子点体系都未有观测到。

通过变温的晶格结构表征，结合美国能源部能源前沿研究中心Peter Sercel博士的有效质量模型理论计算，研究团队发现这种温度依赖的FSS源于CsPbI₃钙钛矿高度动态的晶格结构：降温能加剧Pb-I八面体扭曲，降低晶格对称性，进而增大FSS。此外，这些晶格扭曲的正交相量子点却仍然拥有准立方相晶面，该特性使亮激子之间产生避免交叉的精细结构能量间隙，实验上观测到的系综层面量子拍频正是对应于该能量间隙。

该工作精准测定了胶体量子点系综的亮激子精细结构裂分，提出了通过温度诱导CsPbI₃量子点晶格畸变进而调控亮激子裂分能的新原理，展示了其在量子信息科学领域的重要应用潜力。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41563-022-01349-4