作者:张双虎 黄辛 来源:中国科学报 发布时间:2022/4/22 16:21:02
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二氧化碳制环氧乙烷研究获新突破

 

近日,华东理工大学化工学院教授李春忠和多伦多大学教授Edward Sargent在环氧乙烷高效制备领域取得新突破,相关研究成果在线发表于《自然—催化》。

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新型氧化还原介导电催化示意图   受访者供图

我国作为世界最大的聚酯生产国,对环氧乙烷这一重要石油化工基础有机原料的年需求量超千万吨。目前,国际和国内绝大多数装置都采用乙烯直接氧化路线生产环氧乙烷,但由于该路线的乙烯完全氧化问题,使其产生大量碳排放。

利用电催化技术在“无碳排放”及“碳减排”条件下高效制备环氧乙烷,将为传统化工行业带来环保技术升级契机。但目前电催化二氧化碳(CO2)制环氧乙烷的效率较低,整体电解池能量效率低于15%,且能耗是当前工业路线能耗的5倍。

研究人员通过在工业催化剂氧化铱(IrO2)上负载第六周期金属氧化物来制备高效催化剂。其中,在钡、镧、铈和铋氧化物中,发现负载钡氧化物的催化剂高效抑制关键中间体的降解过程,实现了阳极乙烯制环氧乙烷法拉第效率达到90%。该过程环氧乙烷产物选择性超过98%,且不存在乙烯完全氧化产生的碳排放问题。当将其与阴极氧还原反应配对时,每生产1千克环氧乙烷所需能耗仅需5.3MJ(兆焦),这与现有高碳排放的工业制环氧乙烷过程的能耗相当。

研究表明,进一步利用水氧化和氧还原这一氧化还原介导,创新构建了新型氧化还原介导电催化系统,通过高效耦合CO2制乙烯与乙烯制环氧乙烷的过程,实现低能量输入的环氧乙烷电催化制备。

“该工作实现了高转化率的环氧乙烷电催化制备,在工业级电流密度下,CO2制环氧乙烷的法拉第效率超过35%,比文献报道最高值提升1.4倍,并降低了电解工作电压。”李春忠说。

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-022-00749-8

 
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