作者:孙立成等 来源:《国家科学评论》 发布时间:2021/8/5 12:48:24
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2D材料构建人工光合作用体系用于太阳能转化

寻找清洁、可再生的新型能源以加快能源系统的低碳转型是实现全球碳达峰、碳中和的关键所在。自然界中绿色植物吸收太阳光,通过光系统II(PSII)和光系统I(PSI)将CO2和H2O转化为碳水化合物,同时释放出O2,实现了有氧生命体的物质-能量循环。受光合作用等生物体内能量转化途径的启发,人们通过构建人工光合作用体系有效地复制了自然界的化学转化过程,实现了太阳能到太阳能燃料的转化。

自2004年报道了第一例单层二维(two dimensional,2D)石墨烯纳米片以来,2D材料因其独特的物化性质,在人工光合成领域受到了人们的广泛关注。类似于自然界的光合作用,在人工光合作用体系中,2D材料在作为光吸收体捕获太阳光的同时能够产生高能态的电子-空穴对。鉴于2D材料纳米级厚度的特点,光生电子能够迅速迁移到还原助催化剂处以促进还原反应(HER、CO2还原及N2还原等)的发生,而光生空穴可快速迁移到水氧化助催化剂以驱动水氧化反应的进行。此外,2D材料高的比表面积能够提供更多的活性位点,从而进一步提升其光催化活性;其平面结构的特点也使得2D材料本身易于被修饰。

最近,西湖大学孙立成院士等人在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)发表题为“2D materials for solar fuels via artificial photosynthesis”的Perspective文章,分析了基于2D材料构建的人工光合作用体系在太阳能燃料合成方面的研究进展、面临的科学问题及挑战。

在这篇文章中,作者围绕基于2D材料构建的人工光合成体系,阐述了提高太阳能转化效率的方法:(1)从2D材料本身的角度,设计了不同结构的2D材料,降低2D材料的厚度,引入空穴和杂原子以及构建2D/2D异质结;(2)从助催化剂的角度,将非均相催化剂或分子催化剂与2D材料结合构建助催化剂-2D材料的复合催化剂,加快了表面反应动力学,有效地促进了催化反应的进行。

此外,作者也提出了基于2D材料构建的人工光合成体系目前面临的科学问题和挑战。首先,以2D材料构建的人工光合成体系在光催化分解水、CO2还原以及N2还原方面仍然难以实现工业化应用。除了低的光转换效率以外,如何大规模生产可精准调控层数及原子结构的2D材料也是不可忽视的因素。其次,对于光催化CO2还原,产物主要限于C1化学品,而非能量密度和附加值更高的C2+化学品。另外,由于N≡N三键高的键能以及N2分子在催化位点上较弱的吸附和活化,极大影响了N2还原的光催化活性。最后,作者认为合理的优化反应体系,2D材料以及助催化剂是实现基于2D材料构建的人工光合成体系在太阳能转化工业化应用的关键所在。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1093/nsr/nwab116

 
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