作者:王爱琴等 来源:《自然—通讯》 发布时间:2021/6/8 23:57:07
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研究实现单原子Ru催化醛/酮还原胺化制备伯胺

 

近日,中科院大连化学物理研究所研究员王爱琴张涛院士团队,发展了一种钌(Ru)单原子催化剂用于生物质基醛/酮的还原胺化反应,在不改变单原子分散的前提下,通过精细调控Ru单原子的配位环境,实现了催化剂的高活性、高选择性和高稳定性,并建立了单原子配位环境、电子结构和还原胺化催化性能之间的关系。相关研究结果发表在《自然—通讯》上。

2011年,张涛等在国际上首次报道了氧化铁负载的单原子铂(Pt1/FeOx)单原子催化剂,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念。此后,该概念迅速成为催化领域的研究前沿,尤其在选择加氢反应中,单原子催化剂表现出远优于纳米催化剂的活性和选择性。

在单原子催化中,活性金属单原子周围的微环境对其催化性能有显著的影响,但如何在保持单原子分散的状态下调控单原子周围的配位环境,对于单原子催化剂仍是挑战。在前期研究中,团队发展了精细调控Pt1/FeOx单原子催化剂中钌—氧配位中心配位数的方法,从而获得了兼具高活性和高选择性的催化剂,并通过多种谱学方法的联用,对一系列氮掺杂碳载体负载的过渡金属单原子催化剂的金属—氮活性中心配位结构进行高分辨解析。

在此基础上,团队进一步将单原子催化剂拓展至更具有挑战的生物质基醛/酮还原胺化反应中,发展了一种高活性、高稳定Ru单原子还原胺化催化剂,并通过改变热解温度和热解气氛,精准调控中心Ru单原子的配位结构和电子结构,从原子/分子水平建立单原子Ru配位结构和还原胺化催化性能之间的构效关系,发现还原胺化活性随着钌—氮配位中心配位数的降低而逐渐升高,其中具有钌—氮配位中心结构的单原子催化剂活性达到最高,且优于目前文献中报道的所有Ru纳米催化剂和均相催化剂,且该单原子催化剂具有优异的底物普适性和抗一氧化碳、硫毒化以及耐高温氢气还原稳定性。(来源:中国科学报 卜叶 齐海峰)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-021-23429-w

 
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