作者:杨化桂 等 来源:《自然—通讯》 发布时间:2014/11/13 15:24:59
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非自限性生长首次实现曲面单晶

 

近日,华东理工大学材料科学与工程学院杨化桂教授在曲面晶体合成的研究取得重要进展,最新研究成果“Titania single crystals with a curved surface” 发表于《自然-通讯》 (Nature Communications)上。
 
自然形成的晶体往往具有规则外貌,比如氯化钠晶体一般呈立方体,天然水晶常具有六棱柱状等等,反映出晶体内部的三维有序结构。早在1901年,G. Wulff指出平衡态晶体中存在一点,此点到第i面的距离hi与该面表面能量或张力γi呈正比,这是晶体学中的一个重要的普适性原理——Wulff定理(G. Wulff, Z. Kristallogr1901, 34, 449-530)。因此,在适当的结晶条件下,晶体总能够自发地呈现封闭的、规则的多面体外形,即晶体生长具有自限性。以氯化钠晶体为例,将其研磨成无规则颗粒后,放至饱和氯化钠溶液中继续生长,最终还将形成立方体形的晶体。但是,通过生物体代谢、细胞、有机基质参与的生物矿化作用,却可以使很多生物如海星得到具有复杂曲面的高度功能化碳酸钙单晶骨骼。这些由生物矿化过程产生的曲面单晶材料在力学、光学和传感领域都拥有着重要的意义。然而,如何通过现有的化学合成方法,人工合成这种具有弯曲表面的单晶材料,是晶体生长领域的一大挑战。
 
该工作采用有机柠檬酸和无机氢氟酸作为配体,首次成功合成了一类新型单晶材料:具有连续高密勒指数弯曲晶面的的锐钛相氧化钛晶体,并发现了该合成体系中的非自限性晶体生长现象。随后,通过调控有机和无机配体,发现采用单一配体不能够形成曲面,使用其他的羟基羧酸类有机配体可以成功得到一系列的金红石相曲面氧化钛单晶。在第一性原理计算及相关热力学分析的辅助下,该课题成功阐明了有机无机配体在晶体表面选择性地协同吸附作用,并与实验结果相印证,解释了非自限性生长现象及连续曲面的形成原因。该部分是与化学分子与工程学院龚学庆教授共同完成的。更为重要的是,根据光催化产氢测试显示,这类曲面晶体较传统的平坦表面具有更加优异的表面活性。这一研究成果不仅为一类新型具有弯曲表面功能晶体的合成提供了重要的设计原则,也为催化、光学调控、生物相容界面和化学机械研磨技术等相关领域功能材料(催化剂)的设计和制备提供了重要的理论依据。同时,该成果也对理解复杂的生物矿化过程和机理方面有一定的促进作用。多位相关领域的专家均对这项原创性工作给予了很高的评价,认为该项工作使人工合成一类新型功能材料——曲面单晶成为可能,将实验技术与理论计算有机结合,阐明了有机和无机配体在晶体生长过程中的协同作用,具有重要的科学意义。 (来源:华东理工大学)
人工合成曲面氧化钛单晶
 图片说明:人工合成曲面氧化钛单晶
 
 
 
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