近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员章福祥团队在光催化选择性氧化乙烷制乙酸研究中取得新进展。团队发现金（Au）的等离激元共振效应可促进光生电子转移与二次激发，调控氧还原生成超氧自由基而非羟基自由基，进而在温和条件下下实现光催化乙烷至乙酸的高选择性合成。相关成果发表在《美国化学会志》。
甲烷、乙烷等天然气组分的资源化转化利用研究具有重要意义。光催化技术可在温和条件下活化C-H键，但其产物选择性调控仍面临挑战。
在本工作中，团队通过等离子体二次激发策略，调控氧还原自由基定向生成超氧自由基（·O2?），有效解决了·OH导致乙烷深度氧化和选择性难调控的难题。团队通过在氧化钨（WO3）光催化剂表面引入Au纳米颗粒（Au-WO3），将WO3光生电子转移至Au表面，经二次激发至高能态，实现氧气单电子还原生成·O2?，从而调控乙烷氧化反应路径，实现可见光下乙酸的高选择性合成。在可见光照射下，Au-WO3催化乙烷转化生成乙酸的选择性超80%，乙酸浓度达100 mmol·L?1。
该工作为光催化氧化反应的选择性调控提供了新思路。
相关论文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.6c08386
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