近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强、研究员慕仁涛团队与武汉大学教授顾向奎、中国科学技术大学教授李微雪合作,在气体分子诱导金属表面纳米结构动态演化研究中取得新进展。研究团队在原子尺度上证实,室温下气相水分子与金(Au)表面原子之间的气—固范德华相互作用,可驱动Au纳米岛发生迁移、融合和熟化,揭示了弱相互作用诱导金属结构动态演化的新机制。相关成果发表在《美国化学会志》。
气体分子与固体表面的相互作用是调控催化剂表界面结构及其反应性能的重要因素。长期以来,人们更多关注气体分子与固体表面之间的化学吸附及反应作用,而对于范德华作用等气—固弱相互作用在固体结构演化中的作用认识有限。
近年来,傅强团队围绕水分子调控表界面结构及演化开展了一系列研究:揭示了表面羟基化对金属氧化物表界面结构及催化性能的调控机制;发现载体表面限域水层或羟基物种可促进表面活性物种的迁移和溢流;证实了水分子对氧化物纳米结构的氧化与还原双重结构调变作用。上述研究表明,水分子不仅可以通过羟基化和质子转移等化学过程调控固体表界面结构,还可能通过弱相互作用影响固体表面的原子迁移及结构演化。
在本工作中,研究人员在Au(111)表面构建了单层Au纳米岛模型结构,并结合高压扫描隧道显微镜、近常压X射线光电子能谱和理论计算,对其在水气氛中的动态演化进行了原位观测和机制研究。研究发现,室温水气氛中Au纳米岛通过颗粒迁移与融合、Ostwald熟化过程发生快速粗化。
该研究深化了气体分子调控固体表面结构动态演变的认识,也为在温和条件下利用弱相互作用调控和构筑金属表面纳米结构提供了新途径。
相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.5c22700
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