近日,燕山大学环境与化学工程学院教师陈彬、闫长媛联合南方科技大学科研人员,通过设计聚乙烯醇、肌醇六磷酸与氯化胆碱构成的动态超分子氢键网络,并协同利用Le Chatlier原理调控质子电离平衡,成功开发出一种兼具巨热电势、高离子电导率及类皮肤机械性能(可拉伸、自修复、可回收)的离子热电凝胶弹性体。
该材料在80%相对湿度下具有53.92 mV/K的巨大热电势和10.64 mS/cm的高离子电导率。并且,该凝胶弹性体表现出了类皮肤的拉伸应力(580 KPa)和杨氏模量(150 KPa),在反复的自修复循环和拉伸循环过程中热电性能保持稳定。相关成果在线发表于《科学·进展》
据悉,目前准固态离子热电(i-TE)器件面临着从电化学转换效率向物理应用场景的适应性转向的挑战。人体复杂的动态形变要求材料具备类似皮肤的机械柔韧性与自愈合等多重功能,而多变的环境条件则考验着i-TE器件的生存极限。本研究创新性地提出并验证了“动态超分子氢键网络构建柔性骨架”与“Le Chatlier原理协同调控质子电离以倍增载流子浓度”的双重协同策略,从分子层面系统解决热电性能和机械性能的协同制约。
本研究构建了柔性“质子高速公路”:引入富含磷酸基与羟基的天然分子肌醇六磷酸,其与聚乙烯醇链之间形成高密度、可逆的超分子氢键网络。一方面,此网络抑制了聚乙烯醇自身的结晶,赋予材料高拉伸性与自修复性;另一方面,其构建的非晶区为质子通过Grotthuss机制快速迁移提供了连续路径,实现了热电与机械性能的初步协同。再进一步,基于Le Chatlier原理胆碱阳离子与肌醇六磷酸电离出的阴离子形成稳定复合物。此过程持续驱动肌醇六磷酸分子电离出更多质子,犹如为体系注入了大量可移动的“热电载流子”,实现了离子热电势的二次飞跃。
这种多功能热电凝胶弹性体的开发,实现了离子热电技术从追求“高效能”向实现“高适用性”应用的关键跨越,为下一代可穿戴自供电热电系统的设计提供了示范性的材料应用。
该研究获得了河北省自然科学基金项目的资助支持。
相关论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aef5852
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