近日，中国科学院山西煤炭化学研究所研究员温晓东团队在铁基催化剂结构调控方向取得重要进展。研究成果发表于《自然—通讯》。该研究创新性地构建了Fe7C3铁碳化物催化剂，其具备稳定存在的热力学可行性。
铁基催化剂因其低成本和可调控性，在合成气转化及CO2加氢等领域具有广泛应用前景。然而，铁催化剂在反应过程中通常呈现出复杂的相态演化行为，其活性相多为不同碳化铁与氧化铁的共存体系，导致反应机制难以明确、选择性控制受限，且结构稳定性不足。
为突破该瓶颈，研究团队创新性地构建了Fe7C3铁碳化物催化剂。通过普鲁士蓝类前驱体在氨气氛热解条件下诱导形成Fe2N中间相，在CO2加氢过程中进一步原位转化为Fe7C3，从而规避了传统碳化路径中Fe3O4/Fe5C2动态混相难控的问题。该策略实现了Fe7C3主相在CO2加氢低碳势气氛中的生成与稳定保持。
该研究通过K–Mg双助剂的协同调控策略显著增强了Fe7C3的结构稳定性。K助剂有效促进碳化过程，引导Fe2N中间相向Fe7C3的有序相变；Mg助剂则在反应过程中通过吸电子效应削弱Fe–O键合强度，显著提高水分子在表面的解离能垒，从而有效抑制水诱导的表面氧化。
研究团队进一步构建了Fe7C3的热力学形成相图，揭示在低碳化学势条件下，Fe7C3与其他铁碳化物之间的形成能差异较小，表明其具备稳定存在的热力学可行性。研究明确验证了该催化剂在氧化性反应环境中依然能够稳定保持Fe7C3主相，展现出卓越的结构保持能力和反应稳定性。
该工作不仅在材料结构调控方面实现重要突破，也为Fe7C3物相在其他催化转化反应中的应用探索提供了新的研究范式。该研究所提出的前驱体热解策略同样适用于多种铁碳化物的可控构建，为深入揭示碳化物结构—性能关系和开发高性能铁基催化剂提供了有力的理论支撑与实践指导。
相关论文信息： https://doi.org/10.1038/s41467-025-63218-3
版权声明：凡本网注明“来源：中国科学报、科学网、科学新闻杂志”的所有作品，网站转载，请在正文上方注明来源和作者，且不得对内容作实质性改动；微信公众号、头条号等新媒体平台，转载请联系授权。邮箱：shouquan@stimes.cn。
