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哈工大马欲飞教授团队 |
基于四叉指石英音叉的高灵敏度激光光谱气体传感器 |
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哈工大马欲飞教授团队设计了一种新型四叉指石英音叉,显著提升了系统的探测性能,为石英增强光谱气体传感技术的进一步发展提供了参考价值。
痕量气体指的是体积分数远小于1%的气体,大气中的氮氧化物、碳氢化合物和硫化物等气体虽然含量低,但对环境的影响十分重大,与酸雨、温室效应和臭氧层破坏等现象紧密相关。因此,检测痕量气体对环境保护极为关键。此外,在工业、医疗和火灾预警等领域,痕量气体检测同样具有重要的研究与应用价值。
2002年,Tittle 等人提出石英增强光声光谱(Quartz-enhanced photoacoustic spectroscopy, 简称QEPAS),与传统的光声光谱相比,QEPAS用石英音叉代替麦克风探测声波,有效消除了声学共振条件对气室结构和尺寸的限制,能够检测微量气体样本,并且对环境噪声有极强的免疫性。然而,QEPAS是一种接触式气体检测方法,当音叉与腐蚀性或氧化性气体接触时,其表面的电极会被破坏,严重影响检测性能。针对此不足,2018年哈尔滨工业大学马欲飞教授课题组提出一种非接触式气体检测方法—光致热弹光谱(Light-induced thermoelastic spectroscopy,简称LITES)。在LITES技术中,激光穿过待测气体后照射到石英音叉表面,石英晶体吸收激光能量并将其转化为热能,从而促使石英音叉产生机械振动,由于压电效应,机械振动可以进一步转化为电信号,用作信号反演。该技术凭借其高灵敏度、快速响应以及非接触式全波段光谱检测的能力,迅速成为研究焦点。QEPAS和LITES是两种互补的技术,各适用于不同的应用场景。如何进一步提高QEPAS和LITES传感系统的灵敏度是目前研究的重点,而对石英音叉这一核心探测元件进行优化设计将会有效提高传感器的探测性能。
目前在QEPAS和LITES传感系统中广泛使用标准石英音叉作为探测元件,这限制了传感器的性能。首先,标准石英音叉的频率为32.768 kHz, 由于激光调制频率取决于石英音叉的共振频率,这导致低弛豫速率气体分子的能量转移速率无法满足入射激光的快速调制过程,影响了信号的有效产生;其次,标准音叉较高的共振频率导致传感系统的能量积累时间较短,影响了系统的信号幅值;第三,标准音叉整体尺寸较小且电极覆盖率高,银质电极具有高反射率和高导热系数,激光容易被银质电极反射造成音叉对激光的吸收率和音叉的热膨胀形变降低,从而产生较小的信号幅值;最后,标准音叉狭窄的叉指间隙也会导致显著的光学噪声。
针对上述问题,哈尔滨工业大学马欲飞课题组设计出了一种新型四叉指石英音叉,通过增加叉指数目扩大了应力集中区域,从而有效提高了声波检测效率,并在相同的激励条件下产生更大的压电信号。同时,它还兼具低共振频率、大叉指间距和T形叉指等课题组前期所设计的新型音叉的优点。该研究在QEPAS和LITES传感系统中将四叉指音叉的性能与标准音叉的性能进行了对比验证。
首先基于欧拉-伯努利理论和有限元方法,对四叉指音叉和标准音叉在QEPAS和LITES系统中的性能进行了理论对比。与标准音叉相比,四叉指音叉的应力和表面温度差分别提高了11.1倍和11.4倍,如图1及图2所示。

图1 QEPAS应力分布。(a) 标准音叉;(b) 四叉指音叉

图2 LITES温度分布。(a) 标准音叉;(b) 四叉指音叉
为检验四叉指音叉的探测性能搭建了QEPAS和LITES系统进行了实验验证,装置图及音叉实物照片如图3所示。该系统选择乙炔(C2H2)作为目标检测气体,选取其位于1530.37 nm处的吸收线。通过光激励方法测得标准音叉、四叉指音叉和配置声学共振管的四叉指音叉的共振频率分别为32767.85 Hz、7918.98 Hz和7918.53 Hz,Q值分别为9077、7763和6940,三者的频率响应曲线如图4所示。

图3 传感器结构示意图:(a)基于四叉指音叉的QEPAS系统;(b)基于四叉指音叉的LITES系统;(c)四叉指音叉(左)和标准音叉(右)的照片

图4标准音叉(橙)、四叉指音叉(绿)和配置共振管的四叉指音叉(蓝)的频率响应特性
图5为C2H2-LITES传感器的浓度测试结果,可见系统具有优异的浓度线性响应特性。使用四叉指音叉作为探测器时系统的最小探测限低至420 ppb,信噪比是使用标准音叉时的4.52倍。同时,根据Allan方差分析,当系统积分时间为100 s时,最小探测限可进一步改善至96 ppb。

图5 C2H2-LITES传感器的浓度测试结果:(a)基于四叉指音叉的系统在不同浓度C2H2下的2f信号;(b)浓度线性响应特性
该工作通过对气体传感系统中的核心探测元件—石英音叉进行优化设计,使系统的探测性能得到显著提升,为石英增强光谱气体传感技术的进一步发展提供了参考价值。研究成果以“Highly sensitive laser spectroscopy sensing based on a novel four-prong quartz tuning fork”为题作为封面文章发表在Opto-Electronic Advances 2025年第4期。
研究团队简介
马欲飞,哈尔滨工业大学航天学院教授、博士生导师,美国光学学会会士 (Optica Fellow),从事激光传感和激光技术研究,作为负责人主持国家自然科学基金重点、国家自然科学基金优青、国家载人航天预研、华为公司委托项目等30余项。黑龙江省首批优秀青年基金获得者,哈尔滨工业大学青年拔尖人才,哈尔滨工业大学青年科学家工作室学术带头人,2021年度、2022年度、2023年度、2024年度爱思唯尔中国高被引学者,入选“全球前2%顶尖科学家榜单”,“全球顶尖科学家前10万榜单”。担任光声领域旗舰期刊Photoacoustics领域主编、Optics Express副主编、Microwave and Optical Technology Letters领域主编、Opto-Electronic Advances编委、Chinese Optics Letters编委、Optical Engineering编委等,同时担任国家自然科学基金委主办Fundamental Research等多个期刊青年编委。以第一作者/通信作者在Light: Science & Applications、Opto-Electronic Advances、Applied Physics Reviews、Opto-Electronic Science、Light: Advanced Manufacturing、Ultrafast Science、Laser & Photonics Review、Photonics Research等期刊上发表学术论文百余篇,其中ESI热点论文、ESI高被引论文70余篇,期刊特邀/封面/最佳引用/编辑精选论文40余篇,研究成果入选“2024中国光学十大社会影响力事件(Light10)”,获中国光学工程学会自然科学二等奖、军队科技进步二等奖、教育部学术新人奖、Chinese Optics Letters期刊2022年度、2023年度主编推荐奖、光学学报2023年度主编推荐奖、Light: Advanced Manufacturing期刊2023年度杰出论文奖、Sensors期刊2024年度杰出论文奖等多项奖励。
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