华东理工大学化学与分子工程学院教授王灵芝、张金龙团队提出了一种基于Ni0-NiO-Sr2Nb2O7的三元Schottky-p-n异质结（TSPN）策略，用于光热催化甲烷干重整（PTDRM），展现了光热技术在中低温范围内温室气体绿色转化中的应用潜力。相关研究近日发表于《科学进展》。
甲烷干重整反应（DRM）可用于将温室气体甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）转化为合成气（氢气和一氧化碳），为碳资源高值化利用提供了极具前景的技术路径。然而，缺乏兼具高活性与长寿命的DRM催化剂限制着该领域的发展。PTDRM可在较低温度下驱动DRM反应，但目前仍存在实际光利用率低、合成气生成速率难以媲美热催化、副反应难以有效抑制等问题。
为破解DRM活性-稳定性的“跷跷板效应”难题，研究团队提出了TSPN策略。在光辐射下，TSPN结构将光生空穴导向并富集于p型NiO位点以增强CH4的光氧化，同时将电子同步导向并富集于n型Sr2Nb2O7（SNO）位点和金属态的Ni0位点，分别用于CO2还原和氢气（H2）生成，有效抑制了传统热催化中RWGS副反应的发生及对CO2的竞争性消耗。此外，光激发有效促进了SNO晶格氧的活化，生成的活性氧物种能高效消除积碳，而氧空位则可通过CO2还原反应经Mvk机制再生，保障了活性氧的持续供给。
实验测试结果显示，基于TSPN策略的体系在聚光照射产生的500℃条件下，实现了10.54 mol/g·h的稳定合成气产率，光-燃料效率达28.3%，CH4周转频率为18 s-1。相较于传统热催化，其工作温度降低200-300℃且活性相当。
基于TSPN的中低温条件下PTDRM过程示意图。图片由研究团队提供
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相关论文信息：http://doi.org/10.1126/sciadv.adv5078
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