近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员邓德会、副研究员崔晓菊、研究员于良团队在一氧化氮电催化合成氨的研究中取得新进展。团队创新性地构建了高压-电催化体系,并开发出具有独特三维多级孔结构的整体式铜纳米线阵列催化剂,实现了安培级电流密度下高效、长寿命的一氧化氮电催化合成氨。该工作为工业废气中一氧化氮污染物的资源化利用和绿色可持续的电合成氨工艺提供了新思路。相关成果发表在《自然-通讯》。
全球每年排放约6900万多吨的氮氧化物(NOx),其中己二酸和硝酸的工业合成过程是主要的高浓度一氧化氮(NO)排放源。与此同时,氨作为现代社会中不可或缺的基础化学品,在化肥制造及含氮化学品生产中扮演着关键角色。针对NO污染治理和合成氨的可持续发展需求,NO电化学还原合成氨反应提供了一条具有潜力的技术路径。然而,该技术仍面临NO在水溶液中的低溶解度,严重限制其传质效率,以及电化学还原过程中的析氢副反应制约合成氨的法拉第效率等问题。
本工作中,团队设计并合成了一种具有三维多级孔结构的整体式铜纳米线阵列电极,结合自主研制的高压-电化学反应装置,实现了一氧化氮高效电催化合成氨。该体系在氨的部分的电流密度达到1007毫安每平方厘米时,法拉第效率仍能保持为96.1%,氨的生成速率达到每小时每平方厘米10.5毫摩尔,是商用泡沫铜在常压下氨生成速率的10倍以上。实验表征与理论计算结果表明,铜纳米线阵列电极的多级孔结构最大限度地暴露了活性位点,并增强了内部传质效率。
该工作不仅为工业级电流密度下NO电催化合成氨提供了新的技术策略,也为其他气体小分子的高效电催化转化提供了新思路。
相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-025-56548-9
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