作者:孙丹宁 来源:中国科学报 发布时间:2025/11/19 14:58:09
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新型系统实现低温氨分解制氢

 

近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员李慧等与大连理工大学教授刘毅、副教授崔兆仑和副教授易颜辉团队合作,构建了一种新型的等离子体增强双膜氨分解系统(PEDMADS)。该系统巧妙地融合了低温等离子体催化技术、高性能超薄钯膜,以及用于氨回收的S-1分子筛膜,在400 ℃的温和条件下,可实现1567 mmol g-1 h-1的氢气时空产率,为高效、可持续的氨-氢能源循环提供了新路径。相关成果发表在《美国化学会志》上。

氨作为一种主要的零碳氢载体,在未来可持续能源体系中占有重要地位。然而,传统的催化氨分解技术受热力学和动力学限制,通常需要550 ℃以上的高温,导致能耗高、催化剂易烧结。将反应与产物原位分离相结合的膜反应器技术是解决这一难题的有效策略。其中,钯基复合膜因其对氢气的优异选择性渗透能力,能原位移除产物氢气,打破反应的平衡限制,从而提高氨的单程转化率。然而,传统热驱动钯膜反应器仍受限于催化剂在低温下的活性不足问题。

本工作中,合作团队构建了PEDMADS系统,其核心材料之一就是李慧等开发的高性能超薄钯膜。该钯膜通过化学镀法制备在多孔α-氧化铝基底内表面,形成了致密、高纯度金属钯层,远低于传统毛细钯管的厚度。在反应器中,该钯膜作为一台高效的“氢泵”,可原位、连续地将产物氢气从反应区移除。PEDMADS系统的另一核心材料是刘毅团队开发的低温等离子体协同ALD技术制备的钌/二氧化硅催化剂。研究发现,等离子体在400 ℃的温和条件下高效活化了氨,产生的高分压氢气为钯膜的渗透提供了驱动力。这种“等离子体催化”与“钯膜分离”的强协同效应,强化了低温氨分解过程,提高了氢气产率,降低了系统能耗。

此外,该系统还集成了下游S-1分子筛膜级联模块,用于高效回收未反应的氨,实现了原料的闭路循环。技术经济分析表明,该集成系统相较于传统热过程,可将碳足迹降低95.9%,展现了优良的工业应用前景。

相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.5c15789

 
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